1. 서 론

셀룰로스 나노섬유(cellulose nanofibril, CNF)는 재생 가능한 원료에서 얻을 수 있으며, 경량성, 유연성, 높은 종횡비 및 우수한 섬유 간 결합 특성을 바탕으로 자립형 필름을 형성할 수 있다. 이러한 특성으로 인해 CNF 필름은 지속 가능한 친환경 유연 전자소자의 기판 소재로 주목받고 있다.¹⁾ 예를 들어, CNF 종이를 기판으로 사용한 유연 전자소자에서는 균류에 의한 기판의 생분해 가능성이 확인되었으며,²⁾ 투명 CNF 종이에 은 나노선을 결합한 유기 태양전지는 접힘 상태와 접힘 이후에도 전력을 생산하였다.³⁾ 또한 목재 유래 나노셀룰로스 종이를 기판과 유전체로 동시에 활용한 광전자 시냅스 트랜지스터에서는 광 및 전기 자극에 따른 시냅스 응답이 구현되었다.⁴⁾ 이와 같은 연구들은 CNF가 지속 가능한 전자소자용 기판으로 활용될 수 있음을 보여주며, 이러한 응용을 위해서는 CNF 필름의 유전 특성을 정확히 이해할 필요가 있다.

CNF 필름의 유전 특성은 원료의 화학적 특성뿐만 아니라 필름 내부의 공극 구조와 수분 함량에도 크게 영향을 받는다. 예를 들어, 목재 유래 나노피브릴화 셀룰로스와 조류(algae) 유래 셀룰로스를 비교한 연구에서는, 조류 유래 시료가 더 높은 결정성과 낮은 흡습성을 나타냈음에도 불구하고 공극이 많아 기계적 강도가 낮고 유전손실이 큰 것으로 보고되었다.⁵⁾ 또한 10-40 GHz 범위에서 CNF 필름의 표면 작용기, 공극률 및 습도의 영향을 분석한 연구에서는 공극률이 증가할수록 비유전율은 감소하는 반면 유전손실은 증가하는 경향이 확인되었다.⁶⁾ 이러한 결과는 CNF 필름에서 측정되는 유전 특성이 CNF 고체상 자체의 특성뿐만 아니라 필름의 공극 구조와 수분 상태의 영향을 함께 반영한 유효 특성임을 보여준다. 따라서 서로 다른 CNF 원료의 유전 특성을 비교하고 이를 절연 필름이나 복합 절연지 설계에 활용하기 위해서는 공극의 영향을 구분하여 CNF 고체상의 유전 특성을 평가할 필요가 있다.

전력기기용 절연지는 높은 전기장을 견디는 동시에 권선 구조를 안정적으로 유지해야 하므로, 유전 특성뿐만 아니라 절연파괴 특성, 기계적 강도, 열적 안정성 및 수분 환경에 대한 내구성이 함께 요구된다. 또한 실제 운전 환경에서는 절연유 함침 후에도 안정적인 절연 성능을 유지하는 것이 중요하다. 이러한 요구 특성을 개선하기 위해 셀룰로스계 절연지에 나노셀룰로스를 적용하여 미세구조와 물성을 조절하려는 연구가 진행되어 왔다. Kevlar pulp, 나노셀룰로스 피브릴 및 침엽수 펄프를 복합화하여 낮은 비유전율과 기계적･열적 특성을 함께 확보하려는 연구가 보고되었으며,⁷⁾ 나노셀룰로스를 첨가한 절연 프레스지에서는 기계적 특성과 절연파괴 성능의 향상이 확인되었다.⁸⁾ 최근에는 TEMPO-oxidized CNF와 MgO 나노입자를 함께 적용하여 기계적, 열적 및 전기적 특성과 열노화 안정성을 동시에 개선하려는 연구도 보고되었다.⁹⁾ 이러한 연구들은 CNF가 절연지의 구조와 물성 조절에 활용될 수 있음을 보여주지만, 복합 절연지의 성능을 해석하기 위해서는 첨가되는 CNF 자체의 유전 특성과 공극의 영향을 구분하여 이해할 필요가 있다.

특히 CNF 필름에서 측정되는 비유전율은 CNF 고체상 자체의 유전 응답뿐만 아니라 필름 내부 공극에 존재하는 공기 또는 절연유의 영향을 함께 포함한다. 따라서 서로 다른 공극 구조를 갖는 CNF 필름의 측정값을 직접 비교할 경우, 관찰된 차이가 CNF 자체의 특성에서 기인한 것인지 공극 구조의 차이에서 비롯된 것인지 구분하기 어렵다. 이러한 구분은 서로 다른 CNF 원료의 유전 특성을 비교하고 복합 절연지의 구성 재료로서 적합성을 평가하기 위해 중요하다. 또한 실제 절연지는 온도와 습도 변화에 노출되므로, CNF 첨가에 따른 유전 특성뿐만 아니라 환경 변화에 대한 유전 및 기계적 응답을 함께 평가할 필요가 있다. 이에 본 연구에서는 동일한 CNF 필름을 공기 중과 절연유 함침 후에 각각 측정하고, 직렬 2상 모델을 적용하여 CNF 고체상의 비유전율과 공극 체적분율을 추정하였다. 이어 CNF를 0, 5, 10 wt% 첨가한 복합 절연지에 대해 온도 및 상대습도 변화에 따른 비유전율과 인장강도를 비교함으로써, CNF 필름의 유효 비유전율과 모델로 추정한 고체상 비유전율을 구분하고 CNF 첨가에 따른 복합 절연지의 환경 의존적 특성을 평가하고자 하였다.

2. 실험 방법

2.1. 시료 제작 및 유전 특성 측정

본 연구에서는 목질계 활엽수 펄프 기반 CNF를 이용하여 자립형 필름을 제조하고 유전 특성을 평가하였다. 필름 제조 시 건조 조건에 따른 공극 구조의 차이를 유도하기 위해 CNF 분산액과 물의 중량비를 1:1, 1:3 및 1:5로 조절하였다. 즉, 동일한 CNF 분산액에 첨가되는 물의 양을 변화시켜 서로 다른 희석 조건의 혼합액을 제조하였으며, 각 혼합액을 건조하여 필름으로 형성하였다. 여기서 제시한 중량비는 필름 제조 전 CNF 분산액과 추가된 물의 혼합비를 의미하며, 건조 후 필름의 CNF 함량이나 실제 공극률을 직접 나타내는 값은 아니다. CNF 혼합액은 유리 기판 위에 도포하여 필름을 형성하였다. CNF를 자유 상태에서 건조할 경우 수분 제거 과정에서 수축과 변형이 발생하여 필름이 휘거나 주름질 수 있으므로, 건조 중 형상 변화를 줄이기 위해 유리 기판을 지지체로 사용하였다. 혼합액을 유리 기판 위에 균일하게 펼친 후 완전히 건조하였으며, 건조가 완료된 필름은 기판으로부터 조심스럽게 박리하여 자립형 시편으로 사용하였다. CNF 분산액의 희석, 유리 기판 위 도포, 건조 및 박리로 이어지는 필름 제조 과정과 최종 제작된 CNF 필름의 형상은 Fig. 1에 나타내었다.

Fig. 1.

(a) Schematic illustration and photographs of the CNF film fabrication process, including dilution of the CNF dispersion, casting onto a glass substrate, drying, and peeling. (b) Photograph of the flexible CNF film after peeling from the substrate.

제조된 CNF 필름은 측정 전 90 °C의 진공 오븐에서 24 h 동안 건조하여 잔류 수분의 영향을 최소화하였으며, 건조 후 유전 특성을 측정하였다[Fig. 2(a)]. 필름의 비유전율은 LCR 미터(inductance capacitance resistance meter, LCR meter, IM3536, Hioki, Japan)를 이용하여 측정하였다. 시편은 측정 fixture (16451B, Keysight Technologies, USA)에 장착하였으며, 60 Hz의 주파수 조건에서 정전용량을 측정하였다. 측정된 정전용량과 시편의 두께 및 전극 조건을 이용하여 비유전율을 산출하였다. 시편의 두께는 digital caliper (CD-15AXW, Mitutoyo, Japan)를 이용하여 측정하였으며, 측정 위치 및 반복 횟수는 시편의 중심부 및 외곽 4개 지점 총 5개 위치에서 측정하여 평균값을 사용하였다. 공기 중에서 측정한 필름의 비유전율은 εair,meas로 정의하였다.

절연유가 필름 내부 공극의 유전 응답에 미치는 영향을 확인하기 위해 동일한 CNF 필름에 대해 절연유 함침 전후의 비유전율을 비교하였다. 공기 중 측정을 완료한 필름을 비유전율 2.72의 절연유에 완전히 침지한 후 90 °C의 진공 오븐에서 48 h 동안 절연유가 필름 내부의 접근 가능한 공극에 침투하도록 함침을 수행하였다. 함침 처리가 완료된 시편은 절연유에서 꺼낸 후 표면에 잔류한 오일을 제거하고, 공기 중 측정과 동일한 조건에서 비유전율을 다시 측정하였다. 절연유 함침 후 측정된 비유전율은 εoil,meas로 정의하였다. 공기 중 및 절연유 함침 후 측정된 두 비유전율은 이후 CNF 고체상의 비유전율과 필름의 공극 체적분율을 추정하기 위한 모델 분석에 사용하였다. 아울러 유효매질 모델로 추정한 공극률과의 상관관계를 독립적으로 검증하기 위해 건조된 CNF 필름 시편의 밀도를 산출하였다. 시편의 질량은 정밀 전자저울을 이용하여 측정하였으며, 측정된 질량과 두께 및 면적으로부터 계산된 시편 부피를 이용하여 밀도를 계산하였다.

2.2. 공극 보정 모델

CNF 필름에서 측정되는 비유전율은 CNF 고체상 자체의 유전 응답뿐만 아니라 필름 내부 공극의 영향을 함께 포함한다. 따라서 본 연구에서는 동일한 CNF 필름에 대해 공기 중과 절연유 함침 후의 비유전율을 각각 측정하고, 두 측정값의 차이를 이용하여 CNF 고체상의 비유전율과 필름의 공극률을 추정하였다[Fig. 2(b)]. 이를 위해 CNF 고체상과 공극상이 전기장 방향으로 직렬 배열되어 있다고 가정한 2상 유효매질 모델을 적용하였다. 평행판 전극으로 필름 두께 방향에 전기장을 인가하는 조건에서, 두 상을 기판에 평행한 등가 유전체층으로 단순화하면 직렬 연결된 축전기로 나타낼 수 있다. 이 모델은 구성상의 비유전율과 체적분율이 주어진 경우 유효 비유전율의 하한을 나타낸다. 따라서 산출된 공극률과 CNF 고체상 비유전율은 직렬 배열 가정에 따른 모델 추정값으로 해석하였다. 공기 중에서 측정한 CNF 필름의 비유전율은 다음과 같이 나타낼 수 있다.⁷⁾

Fig. 2.

(a) CNF film mounted in the dielectric measurement fixture. (b) Schematic of the series two-phase model for the CNF solid and pore phases. (c) Measured dielectric constant of CNF films prepared at different CNF dispersion-to-water weight ratios. (d) Estimated solid-phase dielectric constant and porosity obtained using the series two-phase model. Porosity is expressed as a volume fraction.

절연유 함침 후의 비유전율은 다음과 같이 표현하였다.

여기서 εair,meas는 공기 중에서 측정한 CNF 필름의 비유전율, εoil, meas는 절연유 함침 후 측정한 비유전율, εcnf는 모델을 통해 추정한 CNF 고체상의 비유전율, p는 모델로 추정한 공극률을 의미한다. 공기의 비유전율 εair는 1, 절연유의 비유전율 εoil은 2.72로 설정하였다. 본 모델은 절연유 함침 과정에서 필름 내부의 접근 가능한 공극이 공기 대신 절연유로 채워지며, 함침 전후에 필름의 공극 구조 자체는 크게 변하지 않는다고 가정한다. 또한 실제 CNF 필름의 공극은 복잡한 3차원 구조를 가지므로, 본 연구에서 계산한 공극률과 CNF 고체상의 비유전율은 직접 측정된 절대값이 아니라 직렬 2상 모델을 이용하여 추정한 값으로 해석하였다.

2.3. 복합 절연지의 온･습도 응답 평가

목질계 활엽수 펄프 기반 CNF가 0, 5 및 10 wt% 첨가된 복합 절연지를 대상으로 온도 및 상대습도(relative humidity, RH) 변화에 따른 유전 특성과 기계적 특성을 평가하였다. 비유전율의 온도 의존성은 상대습도 50 % 조건에서 25-80 °C 범위로 온도를 변화시키며 측정하였고, 측정 간격은 5 °C로 설정하였다. 상대습도 의존성은 25 °C에서 상대습도를 30-80 % 범위로 변화시키며 측정하였고, 10 % RH 간격으로 평가하였다. 온도 및 습도 조건은 항온항습기(TH-G-300, Jeio Tech, Korea)를 이용하여 제어하였으며, 각 조건에서 시편이 설정 환경에 도달한 후 LCR meter (IET 7660, IET Labs, USA)와 고온･고습 측정용 probe 및 fixture (LD-3T, IET Labs, USA)를 이용하여 측정된 정전용량(C)을 통해 비유전율을 계산하였다. 각 조건에서의 측정 주파수는 60 Hz로 설정하였으며, 평형 유지 시간은 3 min으로 하였다. 통계적 신뢰도를 확보하기 위해 10개의 시편(n = 10)에 대해 측정하여 평균값과 표준편차를 산출하였다.

온도 변화에 따른 비유전율의 상대변화는 25 °C에서의 값을 기준값(X0)으로 설정하여 계산하였으며, 상대습도 변화에 대해서는 30 % RH에서의 값을 기준값(X0)으로 설정하였다. 각 조건에서의 상대변화율은 다음 식을 이용하여 산출하였다.

여기서 X는 각 온도 또는 상대습도 조건에서 측정한 값이며, X0는 기준 조건에서의 측정값이다. 아울러 온･습도에 따른 특성 변화 민감도를 정량적으로 확인하기 위해, 산출된 상대변화율을 환경 변수의 변화 폭(∆T 또는 ∆RH)으로 나눈 정규화 변화율을 다음 식을 이용하여 산출하였다.

온도에 대한 정규화 변화율(%/°C)은 온도 변화량(∆Environment=T-25 °C)를 적용했으며, 상대습도에 대한 정규화 변화율(%/%)은 습도 변화량(∆Environment=RH-30 %)이다.

더불어, 복합 절연지의 기계적 특성에 대한 습도 의존성을 평가하기 위해 25 °C에서 상대습도를 30, 40, 50, 60, 70 및 80 %로 변화시키며 인장강도를 측정하였다. 인장강도의 상대변화율은 30 % RH에서의 측정값을 기준으로 계산하였으며, 상대습도 변화에 대한 정규화 변화율 역시 동일한 방법으로 산출하였다. 인장시험은 인장시험기(ESM303, Mark-10)를 사용하여 폭 15 mm, 길이 15 mm 규격의 시편을 20 mm/min의 인장속도로 평가하였으며, 인장강도 역시 각 습도 조건당 10개의 시편(n = 10)을 평가하여 결과의 평균값과 표준편차를 도출하였다.

3. 결과 및 고찰

3.1. CNF 필름의 유전 특성 및 공극률 분석

목질계 활엽수 펄프 기반 CNF 분산액과 물의 중량비를 1:1, 1:3 및 1:5로 조절하여 제조한 필름의 공기 중 비유전율은 각각 2.925, 2.584 및 2.231로 나타났다[Fig. 2(c)]. 물의 첨가 비율이 증가할수록 공기 중에서 측정된 비유전율은 감소하는 경향을 보였다. 이러한 결과는 건조 과정에서 형성된 필름의 내부 구조 차이가 측정 비유전율에 영향을 미쳤음을 시사한다. 동일한 필름을 절연유에 함침한 후 다시 측정하고, 공기 중 및 절연유 함침 후의 비유전율에 직렬 2상 모델을 적용하여 CNF 고체상의 비유전율과 공극률을 추정하였다. 그 결과, 1:1, 1:3 및 1:5 조건에서 추정된 CNF 고체상의 비유전율은 각각 3.822, 3.819 및 4.104로 비교적 유사한 범위에 분포하였다[Fig. 2(d)]. 반면 모델로 추정한 공극률은 각각 0.109, 0.170 및 0.270으로 증가하였다. 이는 각각 약 10.9, 17.0 및 27.0 %의 공극률에 해당한다.

이러한 결과는 공기 중에서 측정된 필름의 비유전율 감소가 CNF 고체상 자체의 비유전율 감소보다는 필름 내부 공극의 증가와 더 밀접하게 관련되어 있음을 보여준다. 특히 공기의 비유전율이 CNF 고체상보다 낮기 때문에, 필름 내부에서 공극이 차지하는 비율이 증가할수록 전체 필름에서 측정되는 유효 비유전율이 감소한 것으로 해석할 수 있다. 이러한 모델 추정 공극률의 변화 추이를 검증하기 위해 필름의 밀도를 측정한 결과, 1:1, 1:3 및 1:5 조건에서 각각 1.20, 1.13 및 0.94 g/cm³로 나타났다. 물의 희석 비율이 증가함에 따라 모델 추정 공극률은 증가한 반면 필름의 밀도는 점진적으로 감소하여, 공극률과 밀도 간의 물리적 상보 관계와 잘 일치함을 확인하였다. 한편, 본 연구에서 산출한 공극률은 실제 필름의 공극 구조를 직접 측정한 값이 아니라 공기 중과 절연유 함침 후의 비유전율 차이를 직렬 2상 모델에 적용하여 추정한 값이다. 따라서 절대적인 공극률로 해석하기보다는 필름 제조 조건에 따른 상대적인 공극 수준의 차이를 비교하는 지표로 해석하는 것이 적절하다.

3.2. 복합 절연지의 온도 및 습도에 따른 비유전율 변화

목질계 활엽수 펄프 기반 CNF가 0, 5 및 10 wt% 첨가된 복합 절연지의 온도 및 상대습도 변화에 따른 비유전율을 비교하였다[Fig. 3(a)]. 50 % RH 조건에서 25 °C의 비유전율은 CNF 0, 5 및 10 wt% 시료에서 각각 2.81, 2.70 및 2.65로 나타났다. 온도가 증가함에 따라 모든 시료에서 비유전율이 증가하였으며, 80 °C에서는 각각 44.44, 24.89 및 26.24로 측정되었다[Fig. 3(b)]. 온도 변화에 따른 복합 절연지의 비유전율 평균값과 표준편차는 Table 1에 상세히 나타내었다. 고온 조건에서는 수분 함량의 변화와 열적으로 활성화된 분극 및 전하 이동이 유전 응답에 복합적으로 영향을 미칠 수 있다. 관찰된 비유전율 상승은 이러한 분극 및 전하 이동 관련 응답의 증가가 반영된 것으로 해석된다.¹⁰⁾ 25 °C를 기준으로 80 °C에서의 상대증가율은 CNF 0, 5 및 10 wt% 시료에서 각각 약 1481.5, 821.9 및 890.2 %로 나타났다. 온도 변화에 대한 최대 정규화 변화율 역시 각각 26.94, 14.94 및 16.19 %/°C로, CNF가 첨가된 시료에서 무첨가 시료보다 낮은 값을 보였다. 이러한 결과는 CNF 첨가가 고온 조건에서 복합 절연지의 비유전율 증가를 완화하는 데 기여했을 가능성을 시사한다. 다만 5 wt%와 10 wt% 시료 사이에서는 CNF 첨가량이 증가함에 따라 비유전율 변화폭이 일관되게 감소하지 않았으므로, CNF 첨가량과 온도 의존성 사이의 관계를 단순한 비례관계로 해석하기는 어렵다.

Fig. 3.

(a) Experimental setup for dielectric measurements under controlled temperature and humidity conditions, consisting of a temperature-humidity chamber, LCR meter, and high-temperature fixture. (b) Relative change in dielectric constant of composite insulating papers containing 0, 5, and 10 wt% CNF as a function of temperature at 50 % RH. (c) Relative change in dielectric constant as a function of relative humidity at 25 °C.

CNF 첨가 시료에서 온도 상승에 따른 비유전율 변화폭이 상대적으로 작게 나타난 것은 CNF 첨가에 따른 섬유 네트워크 및 계면 구조의 변화가 분자 운동과 분극 거동에 영향을 주었기 때문일 가능성이 있다. 결정성 셀룰로스는 비정질 셀룰로스에 비해 구조적 강성이 높은 것으로 보고되어 있으며,¹¹⁾ 이러한 구조적 특성이 고온 조건에서 복합 절연지의 유전 응답 변화를 완화하는 데 일부 기여했을 가능성이 있다.

상대습도에 따른 비유전율은 25 °C에서 평가하였다. 30 % RH에서 CNF 0, 5 및 10 wt% 시료의 비유전율은 각각 3.09, 3.29 및 2.84였으며, 80 % RH에서는 각각 17.40, 5.96 및 5.77로 증가하였다[Fig. 3(c)]. 상대습도에 따른 복합 절연지의 비유전율 및 측정결과(평균값 및 표준편차)는 Table 2에 정리하였다. 30 % RH를 기준으로 80 % RH에서의 상대증가율은 각각 463.1, 81.2 및 103.2 %였으며, 최대 정규화 변화율은 각각 9.26, 1.62 및 2.06 %/% RH로 나타났다. 고습 조건에서의 비유전율 증가는 수분 흡착에 따른 분극 응답 증가와 수분에 의해 촉진된 전하 이동 및 계면 분극이 복합적으로 반영된 것으로 해석된다. 이 결과에서도 CNF 첨가 시료에서 상대습도 증가에 따른 비유전율 변화폭이 작게 나타난 것은 CNF 첨가에 따른 섬유 네트워크 및 계면 구조의 변화가 수분의 흡착과 이동 거동에 영향을 주었기 때문일 가능성이 있다. 또한 결정성 셀룰로스는 비정질 셀룰로스에 비해 수분 흡수가 제한되는 것으로 보고되어 있으며,¹¹⁾ 이러한 구조적 특성이 고습 조건에서 수분에 의한 유전 응답의 증가를 완화하는 데 일부 기여했을 가능성이 있다. 또한 30 % RH에서 5 wt% CNF 시료의 비유전율은 무첨가 시료보다 높았으나, 80 % RH에서는 무첨가 시료보다 현저히 낮은 값을 나타냈다. 따라서 CNF 첨가 효과는 모든 환경에서 비유전율 자체를 일관되게 낮추는 방식이라기보다, 고온 및 고습 조건에서 비유전율의 증가를 억제하는 방향으로 나타난 것으로 해석하는 것이 타당하다.

3.3. 복합 절연지의 습도에 따른 인장강도 변화

목질계 활엽수 펄프 기반 CNF가 0, 5 및 10 wt% 첨가된 복합 절연지를 대상으로 25 °C에서 상대습도 변화에 따른 인장강도를 평가하였다[Fig. 4(a)]. 30 % RH에서 인장강도는 CNF 0, 5 및 10 wt% 시료에서 각각 61.03, 75.28 및 84.24 N/mm²로 나타났으며, 50 % RH에서는 각각 84.07, 105.28 및 105.45 N/mm²로 증가하였다. 이후 상대습도가 더 증가함에 따라 인장강도는 감소하거나 변동하는 경향을 보였으며, 80 % RH에서는 각각 71.67, 75.56 및 78.18 N/mm²로 측정되었다[Fig. 4(b)]. 각 상대습도 조건에서 측정한 인장강도의 평균값과 표준편차는 Table 3에 요약하였다. 30 % RH를 기준으로 계산한 최대 상대변화율은 CNF 0, 5 및 10 wt% 시료에서 각각 37.74, 39.85 및 25.18 %로 나타났으며, 최대 정규화 변화율은 각각 1.90, 1.99 및 1.26 %/% RH였다. 세 시료 모두 중간 습도 영역에서 인장강도가 증가한 후 고습 조건에서 감소하는 양상을 보였으며, CNF 첨가량에 따른 습도 민감도의 차이는 비유전율 변화에 비해 뚜렷하지 않았다.

Fig. 4.

(a) Experimental setup for tensile testing using a humidity-controlled chamber and tensile tester. (b) Relative change in tensile strength of composite insulating papers containing 0, 5, and 10 wt% CNF with increasing relative humidity at 25 °C.

이러한 비단조적 변화는 수분이 셀룰로스 섬유 간 상호작용에 복합적으로 작용했기 때문일 가능성이 있다. 중간 수준의 수분은 섬유의 유연성과 변형 적응성을 높여 응력 전달을 용이하게 할 수 있으며, 반대로 높은 상대습도에서는 수분 흡수에 의해 섬유 간 수소결합과 계면 결합이 약화되어 인장강도가 감소할 수 있다. 따라서 본 연구의 인장강도 결과는 CNF 첨가에 따른 절대 강도 차이와 함께, 수분 환경에 따른 섬유 네트워크의 기계적 응답 변화가 동시에 반영된 것으로 해석할 수 있다.

4. 결 론

본 연구에서는 목질계 활엽수 펄프 기반 CNF 필름의 유전 특성과 공극 구조의 관계를 분석하고, CNF가 첨가된 복합 절연지의 온도 및 습도 변화에 따른 유전 및 기계적 특성을 평가하였다. CNF 필름은 제조 시 물의 첨가 비율이 증가할수록 공기 중에서 측정된 비유전율이 감소하였으며, 직렬 2상 모델을 적용한 결과 추정 공극률은 증가하는 경향을 나타냈다. 반면 CNF 고체상의 모델 추정 비유전율은 비교적 유사한 범위를 유지하였다. 이는 CNF 필름에서 측정되는 비유전율이 CNF 자체의 유전 특성뿐만 아니라 필름 내부 공극의 영향을 함께 반영하는 유효값임을 보여준다.

복합 절연지의 경우 온도와 상대습도가 증가함에 따라 모든 시료에서 비유전율이 증가하였으나, CNF가 5 및 10 wt% 첨가된 시료는 무첨가 시료에 비해 고온 및 고습 조건에서 비유전율의 증가폭이 작게 나타났다. 이러한 결과는 CNF 첨가에 따른 섬유 네트워크 및 계면 구조의 변화가 환경 변화에 따른 유전 응답을 완화하는 데 기여했을 가능성을 시사한다. 다만 5 wt%와 10 wt% 시료 사이에서는 첨가량 증가에 따른 단조적인 변화는 나타나지 않았다. 인장강도는 모든 시료에서 상대습도 변화에 따라 비단조적인 거동을 보였으며, 50 % RH 부근에서 높은 값을 나타낸 후 고습 조건에서 감소하거나 변동하였다. CNF 첨가량에 따른 습도 민감도의 차이는 비유전율 변화에 비해 상대적으로 미미했다.

종합하면, 본 연구는 CNF 기반 절연재료의 유전 특성이 재료 자체의 특성뿐만 아니라 필름의 공극 구조와 사용 환경의 영향을 함께 받는다는 점을 보여준다. 특히 복합 절연지에서는 CNF 첨가가 고온 및 고습 조건에서 유전 특성의 변화를 완화하는 방향으로 작용하였으며, 기계적 특성은 습도에 대해 별도의 비선형 응답을 나타냈다. 이러한 결과는 CNF 기반 절연재료의 성능을 평가할 때 단일 조건의 물성값보다 구조적 요인과 환경 의존성을 함께 고려해야 함을 시사한다.