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ISSN : 1225-0562(Print)
ISSN : 2287-7258(Online)
Korean Journal of Materials Research Vol.30 No.10 pp.566-572
DOI : https://doi.org/10.3740/MRSK.2020.30.10.566

Improving the Efficiency of SnS Thin Film Solar Cells by Adjusting the Mg/(Mg+Zn) Ratio of Secondary Buffer Layer ZnMgO Thin Film

Hyo Seok Lee1, Jae Yu Cho1, Sung-Min Youn2, Chaehwan Jeong2, Jaeyeong Heo1
1Department of Materials Science and Engineering, and Optoelectronic Convergence Research Center, Chonnam National University, 77 Youngbong-ro, Buk-gu, Gwangju 61186, Republic of Korea
2Korea Institute of Industrial Technology, 6, Cheomdangwagi-ro 208beon-gil, Buk-gu, Gwangju 61012, Republic of Korea
Corresponding author E-Mail : jheo@jnu.ac.kr (J. Heo, Chonnam Nat’l Univ.)
September 23, 2020 September 25, 2020 September 28, 2020

Abstract


In the recent years, thin film solar cells (TFSCs) have emerged as a viable replacement for crystalline silicon solar cells and offer a variety of choices, particularly in terms of synthesis processes and substrates (rigid or flexible, metal or insulator). Among the thin-film absorber materials, SnS has great potential for the manufacturing of low-cost TFSCs due to its suitable optical and electrical properties, non-toxic nature, and earth abundancy. However, the efficiency of SnS-based solar cells is found to be in the range of 1 ~ 4 % and remains far below those of CdTe-, CIGS-, and CZTSSe-based TFSCs. Aside from the improvement in the physical properties of absorber layer, enormous efforts have been focused on the development of suitable buffer layer for SnS-based solar cells. Herein, we investigate the device performance of SnS-based TFSCs by introducing double buffer layers, in which CdS is applied as first buffer layer and ZnMgO films is employed as second buffer layer. The effect of the composition ratio (Mg/(Mg+Zn)) of RF sputtered ZnMgO films on the device performance is studied. The structural and optical properties of ZnMgO films with various Mg/(Mg+Zn) ratios are also analyzed systemically. The fabricated SnS-based TFSCs with device structure of SLG/Mo/SnS/CdS/ZnMgO/AZO/Al exhibit a highest cell efficiency of 1.84 % along with open-circuit voltage of 0.302 V, short-circuit current density of 13.55 mA cm−2, and fill factor of 0.45 with an optimum Mg/(Mg + Zn) ratio of 0.02.



2차 버퍼층 ZnMgO 박막의 Mg/(Mg+Zn) 비율 조절을 통한 SnS 박막 태양전지 효율 향상

이 효석1, 조 재유1, 윤 성민2, 정 채환2, 허 재영1
1전남대학교 광전자융합기술연구소 신소재공학과
2한국생산기술연구원 스마트에너지나노융합연구그룹

초록


    © Materials Research Society of Korea. All rights reserved.

    This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

    1.서 론

    최근 몇 년 사이 박막 태양전지가 결정질 실리콘 태 양전지의 대체 기술로 부상되고 있다. 결정질 실리콘 태 양전지는 세계 태양전지 시장의 90 % 이상을 차지하고 있다.1) 그러나 실리콘 태양전지의 경우 플렉서블하지 않 고 박막 태양전지에 비해 무거운 무게로 인해 건물 일 체형 태양광 발전시스템 (building integrated photovoltaic system, BIPV) 또는 차량 일체형 태양광 발전시스템 (vehicle integrated photovoltaic system, VIPV)과 같 은 다양한 분야에 적용이 어렵다는 점이 있다.2) 또한, 박막 태양전지는 얇게 제조할 수 있어 원료 소모를 줄 이고 생산비용을 대폭 절감할 수 있는 이점을 가지고 있으며, 플렉서블하여 여러 분야에 접목이 가능하는 장 점이 있다. 대표적으로 알려진 박막 태양전지로는 CdTe 와 Cu(In,Ga)Se2 (CIGS)가 있으며 22 % 이상의 효율 (efficiency, η)이 보고되고 있다.3-5) 하지만 In과 Ga은 부족한 매장량으로 인해 가격이 비싸며 Cd은 독성을 가지고 있는 문제가 있다. 이러한 문제를 해결하기 위 해 매장량이 풍부하고 무독성 원소로 이루어진 흡수 층 물질에 대한 연구가 필수적이다. 저가 박막 태양 전지로는 Cu2ZnSnS4 (CZTS), Cu2ZnSnSe4 (CZTSe), Cu2ZnSn(S,Se)4 (CZTSSe), Sb2Se3, SnS 등이 있다.6-11) 특히 SnS는 무독성이면서 CIGS와 CdTe에 비해 가격이 매우 낮아 SnS를 흡수층으로 적용 가능할 경우 태양전 지 모듈의 제조 원가를 크게 낮출 수 있을 것으로 기 대된다.12-14)

    SnS는 b 축으로 긴 orthorhombic 구조를 가지며 ~ 1.3 eV의 적절한 밴드갭에너지와 104 cm−1 이상의 높은 광 흡수 계수 등 박막 태양전지로서 우수한 특성을 가지고 있기 때문에 차세대 저가형 태양전지의 흡수층으로 적 합하다.15) SnS 박막 태양전지의 보고되는 효율은 대부 분 1 ~ 3 %에 불과하며, 이는 CdTe, CIGS, CZTS 등을 기반으로 하는 태양전지에 비해 상당히 낮다.3,4,7,16-18) 이 는, 이론적으로 달성 가능한 효율인 약 32 %보다 훨씬 낮기 때문에 그만큼 발전 가능성이 크다는 것을 의미 하기도 한다.6) 현재 많은 연구자들이 SnS 기반의 박막 태양전지 효율 개선을 위한 여러 가지 연구를 시도하 고 있다.

    그 중 본 연구와 같이 버퍼층과 관련된 주제가 활발 하게 논의되고 있다. SnS 흡수층과 투명전극(transparent conducting oxide, TCO) 사이의 버퍼층은 높은 캐리어 농도를 갖는 TCO와 흡수층 사이의 캐리어의 재결합을 최대한 낮춰 개방 회로 전압(open circuit voltage, Voc) 및 단락 전류 밀도(short circuit current density, Jsc) 의 향상에 도움이 된다.19) 광흡수층과 직접 맞닿아 pn접합을 형성하는 1차 버퍼층으로 주로 CdS를 비롯하 여 Zn(O,S), ZnSnO, ZnCdS, ZnS, ZnMgO 등과 같은 Zn 계열 버퍼층이 사용되고 있다.16,17,20-22) 형성 방법으 로는 주로 화학 용액 증착법(chemical bath deposition, CBD)과 원자층 증착법(atomic layer deposition, ALD)이 보고되고 있다. 그러나 1차 버퍼층과 TCO 사이에 들 어가는 2차 버퍼층으로 주로 사용되는 i-ZnO에 대한 연구는 극히 드물다. 2차 버퍼층인 i-ZnO는 다결정 흡 수층의 전기적 비균질성을 최대한 낮추는 역할을 하며 FF (fill factor)와 Voc를 개선할 수 있는 것으로 알려 져 있다.23-25)

    본 연구에서는 1차 버퍼층으로서 CdS를 선택하였고, 2 차 버퍼층이 SnS 박막 태양전지 효율에 미치는 영향을 알아보기 위해 다양한 Mg/(Mg+Zn) 비율을 갖는 ZnMgO 박막을 RF 마그네트론 코-스퍼터링(RF magnetron cosputtering) 으로 형성하였다. ZnMgO는 Mg/(Mg+Zn)의 비율에 따라 밴드갭에너지를 3.3 eV에서 7.8 eV까지 조 절할 수 있으며 투과율이 높다는 장점을 가지고 있다. 먼저 본 연구에서는 MgO RF power에 따른 Mg/ (Mg+Zn) 비율이 형성된 ZnMgO 박막의 구조적, 광학적 특성에 어떠한 영향을 미치는지 분석하였다. 이를 바탕 으로 다양한 조성의 ZnMgO 박막을 형성하여 Mg/ (Mg+Zn) 비율이 SnS 태양 전지 효율에 미치는지 알아 보았다. 그 결과 Mg/(Mg+Zn) 비율이 0.02 일 때 가장 좋은 성능을 보였으며, 이렇게 제조된 태양전지는 ZnO 를 2차 버퍼층으로 사용한 레퍼런스 태양전지의 효율 0.911 %에 비해 높은 1.842 %를 얻을 수 있었다. 효율 향상 원인은 Mg/(Mg+Zn) 비율에 따른 션트 컨덕턴스 (shunt conductance, GS) 및 포화 전류 밀도 (saturation current density, Jo)의 감소가 가장 큰 영향을 미친 것으 로 판단된다.

    2. 실험방법

    2.1 ZnMgO 박막 제작

    본 연구에서 2차 버퍼층으로 사용된 ZnMgO 박막은 RF 마그네트론 코-스퍼터링(SNTEK, CSP5000)을 이용하 여 Si기판(1 × 1 cm2)과 유리 기판(2.5 × 2.5 cm2)에 증착 되었다. ZnMgO 박막 증착 시 챔버 내부의 공정 온도 는 상온으로 설정하고 초기 진공도는 약 10−7 Torr으로 유지하며 아르곤 가스(Ar)를 이용해 공정 압력은 1 mTorr 로 설정하였다. 이때 Ar의 유량은 10 sccm으로 설정하였 다. 본 공정 전에 60분 동안 pre-sputtering을 진행하였다. Mg/(Mg+Zn)의 비율을 조절하기 위해 ZnO (iTASCO, TZNALT0004, 99.999 %)의 RF power는 70W로 고정시 키며 MgO (iTASCO, TMGALT0001, 99.95 %)의 RF power를 0-100 W로 다르게 하여 ZnMgO 박막을 증착하 였다. 이렇게 증착된 각각의 ZnMgO 박막 샘플은 X선 회 절(X-ray diffraction, XRD, PANAlyical, X'PertProMPD) 을 사용하여 결정 구조를 분석하였다. ZnMgO 박막의 광 투과율과 밴드갭에너지 분석을 위해 자외선 가시광선 분 광법(UV-visible spectroscopy, Varian, Cary 100)을 이 용하였다. 또한, 주사전자현미경(field emission scanning electron microscopy, FESEM, Jeol, JSM-7500F)을 통 해 ZnMgO 박막의 표면 형상을 관찰하였고, 에너지분 산형 X-선 분석(energy dispersive X-ray spectroscopy, EDX)으로 ZnMgO 박막의 조성 분석을 진행하였다.

    2.2 SnS 박막 태양전지 제작 및 특성평가

    하부 전극 및 기판으로 Mo가 코팅된 soda lime glass (SLG, 2.5 × 2.5 cm2)을 선택하였다. SLG/Mo 기판은 SnS 흡수층을 증착 전에 이소프로필 알코올(isopropyl alcohol, IPA)과 증류수(deionized water, DI)를 이용해 각각 15분 동안 초음파 세척 후 질소(N2) 가스를 이용해 건조시켰 다. SnS 흡수층은 기상증착법(vapor transport deposition, VTD) 방식으로 튜브 퍼니스(S&R Korea, SRVF-LV-3B- 1508) 내에 SLG/Mo 기판을 넣어 형성하였다. SnS 소 스(iTASCO, ESNALT0028, 99.999 %)는 세라믹 보트에 0.3 g을 담아 챔버 내부의 가열 구역의 중심에 배치시켰 다. 본 연구실의 이전 실험을 통해 최적화된 공정 조건 을 기반으로 SnS 흡수층을 형성하였다.26,27) SnS 흡수층 위에 1차 버퍼층으로 약 45 nm 두께의 CdS를 CBD를 이용해 형성하였다. 그 후 약 50 nm 두께의 ZnMgO박 막을 2차 버퍼층으로 증착하였다. 다음으로 RF-스퍼터링 방법으로(RF-sputtering, INFOVION, IM3000) Al-doped ZnO (AZO)를 약 400 nm 증착하였다. 상부 전극은 DC- 스퍼터링(DC-sputtering, JVAC, JV19MS-P33H6)을 사용 하여 약 1 μm 두께의 알루미늄(Al)을 증착하였다. 최종 적으로 만들어진 SLG/Mo/SnS/CdS/ZnMgO/AZO/Al 구 조의 박막 태양전지는 Fig. 1과 같다.

    SnS 박막 태양전지의 J-V 특성은 AM 1.5G의 솔라 시뮬레이터(solar simulator, San-ei Electric, XES-301S, 100 mW cm−2)와 Keithley 2400 소스미터를 사용하여 측 정하였다. 또한, 소자의 dark J-V 특성을 분석하기 위해 HP 4155B 반도체 파라미터 분석기를 이용하였다.

    3. 결과 및 고찰

    Fig. 2는 Si 기판에 각각 다른 MgO RF-power로 증착 된 ZnMgO 박막의 XRD 분석 결과이다. ZnMgO 박막 은 약 50 nm로 얇기 때문에 박막에 대한 정보를 최대 화하기 위해 ω = 1°의 glancing angle scan 모드로 XRD 분석을 진행하였다.

    100 W 샘플을 제외한 모든 샘플에서 (102), (110) 피 크에 비해 상대적으로 강한 ZnO (002) 피크가 나오는 것을 확인할 수 있다. 이는 보고된 ZnO구조와 같이 Si 기판 위에 육방정계 ZnO (JCDPS No: 36-1451)가 성장 한 것으로 판단할 수 있다.28) ZnMgO 박막의 MgO RFpower가 0에서 100W로 증가할수록 ZnO의 (002), (102), (110) 피크가 감소하는 경향을 보여준다. 일반적으로 상 온에서 Si 기판에 증착된 MgO는 비정질 상태이다.29,30) MgO RF-power가 증가할수록 박막 내 비정질의 MgO 비율이 점점 늘어나며 반대로 ZnO의 비율은 감소하므 로 피크가 감소하는 것으로 보인다.

    다음으로는 MgO에 대한 각각 다른 RF-power로 증착 된 ZnMgO 박막의 광학적 특성을 알아보기 위한 실험 을 진행하였다. MgO RF-power에 따라 투과율의 변화 를 확인하기 위해 자외선 가시광선 분광법을 사용하였 고, 그 결과를 Fig. 3에 나타냈다.

    먼저 Fig. 3(a)는 MgO RF-power에 따른 ZnMgO 박 막의 광 투과율을 나타낸 결과로 모든 조건은 가시광선 영역(400 ~ 700 nm)에서 평균 90 % 이상의 높은 투과율 을 보인다. 그리고 ZnMgO 박막의 투과율 그래프는 MgO RF-power가 커질수록 단 파장 영역으로 shift 되 며, 이는 Mg/(Mg+Zn) 비율 변화에 따라 밴드갭에너지 가 변화한 결과인 것으로 짐작할 수 있다. 투과율 그래 프를 바탕으로 밴드갭에너지는 Tauc 방정식 Eq. (1)을 통 해 계산되었다.31)

    α h ν = A ( h ν E g ) n
    (1)

    여기서 α는 흡수 계수, 는 포톤 에너지, ν은 직접 밴드 갭(direct bandgap)의 경우 1/2이며 간접 밴드갭(indirect bandgap)의 경우 2, A는 상수, Eg는 밴드갭에너지이다. 이를 계산하여 Fig. 3(b)에 결과를 그래프로 나타냈다. ZnMgO 박막의 밴드갭에너지는 MgO RF-power이 0, 30, 50, 80, 100W의 경우 각각 3.23, 3.30, 3.39, 3.55, 3.60 eV인 것을 확인할 수 있다. 일반적으로 ZnO와 MgO의 밴드갭에너지는 각각 3.3, 7.8 eV으로 알려져 있다.32,33) 즉, MgO RF-power가 높아지면서 ZnMgO박 막 내의 Mg/(Mg+Zn) 비율이 높아졌기 때문에 ZnMgO 의 밴드갭에너지가 커지는 것으로 판단할 수 있다.

    좀 더 정확한 정량분석을 위해 MgO RF-power에 따 른 ZnMgO 박막의 EDX 분석을 진행하였으며 결과를 Fig. 4에 나타냈다.

    Fig. 4(a)는 MgO RF-power가 100 W 조건일 때 ZnMgO 박막의 표면 SEM 이미지와 EDX 그래프로 각 성분의 피크를 보여준다. 이는 실제 증착된 ZnMgO 박막 이 Zn, Mg, O의 조성으로 이루어져 있는 것을 보여준 다. Fig. 4(b)는 MgO의 RF-power에 따른 Mg/(Mg+Zn) 비율을 나타낸 결과이다. MgO RF-power에 따른 ZnMgO 박막의 Mg/(Mg+Zn) 비율을 보면 MgO RF-power이 0, 30, 50, 80, 100W의 경우 각각 0, 0.02, 0.11, 0.18, 0.19 인 것을 확인할 수 있으며 이는 Fig. 3에서 알아 본 바와 같이 MgO RF-power증가에 따라 박막 내 Mg 함유량이 증가함을 나타낸다.

    최종적으로 ZnMgO 박막 내 Mg/(Mg+Zn) 비율이 SnS 박막태양전지 효율에 미치는 영향을 알아보았다. Fig. 5(a)은 측정한 light J-V 그래프를 나타내며 Voc, Jsc, FF, η 결과를 ZnMgO 박막의 Mg/(Mg+Zn) 비율에 따라 그 래프로 Fig. 5(b)에 나타냈다. 한편, 이는 각 샘플 당 4 개의 셀을 측정한 결과이다. 그리고 각 Mg/(Mg+Zn) 비 율에서 최고 효율이 나온 셀 들의 매개변수를 Table 1 에서 확인할 수 있다.

    Light J-V 분석 결과를 통해 2차 버퍼층으로 Pure ZnO를 대체하여 ZnMgO가 적용된 모든 경우에 Voc가 큰 폭으로 증가한 것을 확인할 수 있다. 그리고 Jsc 경우는 Mg/(Mg+Zn) 비율이 0에서 0.02로 높아지면서 전반적 으로 증가하였으나 이후 값이 점차 감소하고 0.19 비 율에서 급격히 감소함을 알 수 있다. 한편, 일반적으로 태양전지의 흡수층과 버퍼층 사이의 전도대역 오프셋 (conduction band offset, CBO)이 0 - 0.4 eV의 차이를 가질 때 최적의 소자 특성을 나타낸다고 보고되었다.34,35) Mg/(Mg+Zn) 비율이 증가하면 증가할수록 밴드갭에너지 와 함께 CBM도 높아지면서 spike type의 밴드 구조가 형성되며 이로 인해 전자 수집에 방해를 받게 되어 Jsc 가 급격히 줄어드는 것으로 보인다.36) 그리고 Table 1에 서 션트 컨덕턴스(shunt conductance under light, GSL)를 보면 ZnMgO 박막의 Mg/(Mg+Zn) 비율이 0.02일 때 급 격히 감소하였고 이 후 Mg/(Mg+Zn) 비율이 증가함에 따 라 지속적인 증가를 보이고, 특히 0.19에서 급격히 증가 함을 알 수 있다. 또한 FF는 직렬저항(series resistance under light, RSL)의 영향을 받을 수 있다. Table 1에서 RSL은 light J-V 그래프에서 추출하여 계산된 값으로 Mg/ (Mg+Zn) 비율이 0.02일 때 가장 낮은 값인 5.746 Ω cm2 을 보이며 Mg/(Mg+Zn) 비율이 늘어나면서 22.02 Ω cm2 로 증가하여 FF가 감소하는 결과가 나타났다. 결국 ZnMgO 박막의 Mg/(Mg+Zn) 비율이 0.02인 SnS 박막 태양전지 가 Pure ZnO의 0.911 %에 비해 높은 1.842 %의 효율을 보임을 확인할 수 있다.

    마지막으로 ZnMgO 박막의 Mg/(Mg+Zn) 비율이 p-n 접합 소자 특성에 미치는 영향을 확인하기 위해 각 조 건에서 최고 성능을 나타낸 셀에 대하여 dark J-V 분석 을 진행하였다. Fig. 6은 dark J-V 분석 결과와 이를 통 해 계산된 암 상태에서의 Rs, Gsh, Jo결과이다. 여기서 Rs, Gsh, Jo은 보고된 계산식을 바탕으로 dark J-V를 이 용해 추출 하였다.37)

    ZnMgO 박막의 Mg/(Mg+Zn) 비율이 0.02일 때 Rs가 가장 낮으며 Mg/(Mg+Zn) 비율이 늘어남에 따라 Rs이 증가하는 경향을 보인다. 일반적으로 ZnO는 내인성 결 함(intrinsic defect)으로 인해 Zn의 산소 결핍이 존재하 며, ZnMgO 박막 내 Mg/(Mg+Zn) 비율이 증가함에 따라 Mg가 산소와 결합하여 Zn의 산소 결핍 현상을 감소시킨 다고 알려져 있다.38,39) 이러한 요인으로 인해 Rs의 지속 적인 증가를 설명할 수 있다. 그 결과 Rs가 높아지면 전 자 흐름에 방해가 되므로 Table 1에서 볼 수 있듯이 Jsc 와 FF가 Mg/(Mg+Zn) 비율이 늘어남에 따라 감소한 것 으로 판단할 수 있다. Fig. 6(c)(d)를 보면 ZnMgO의 Mg/(Mg+Zn) 비율이 0.02의 경우 GshJo 모두 Pure ZnO에 비해 낮은 값을 보여준다. dark J-V 분석 결과를 통해 Pure ZnO에 비해 0.02의 Mg/(Mg+Zn) 비율을 갖 는 ZnMgO 2차 버퍼층을 이용한 셀이 전체적으로 우수 한 접합 특성을 지님을 알 수 있다.

    4.결 론

    RF 마그네트론 코-스퍼터링으로 증착한 2차 버퍼층 ZnMgO의 Mg/(Mg+Zn) 비율이 SnS 박막 태양전지의 성능에 미치는 영향을 연구하였다. ZnMgO 박막은 비 정질의 Mg 성분이 늘어남에 따라 ZnO의 (002) 피크 가 줄어드는 구조적 변화가 관찰되었다. ZnMgO의 Mg/ (Mg+Zn) 비율이 증가할수록 밴드갭에너지 또한 증가하 는 것을 확인하였다. 이를 바탕으로 SLG/Mo/SnS/CdS/ ZnMgO/AZO/Al 구조의 박막 태양전지를 만들었다. Mg/ (Mg+Zn) 비율이 0.02인 최적조성의 ZnMgO 박막을 2 차 버퍼층으로 적용할 경우 션트 컨덕턴스 및 포화 전 류 밀도의 감소를 통해 큰 폭의 FF 및 Voc의 향상을 얻 을 수 있었다. 기존의 Pure ZnO 기반의 2차 버퍼층을 이용한 셀 효율 0.911 %에 비해 높은 1.842 %의 효율을 얻을 수 있었다.

    Acknowledgment

    This work was supported by the National Research Foundation of Korea (NRF) funded by the Korean government (2018R1A6A1A03024334) and Basic Science Research Capacity Enhancement Project through Korea Basic Science Institute (National research Facilities and Equipment Center) grant funded by the Ministry of Education (2019R1A6C1010024).

    Figure

    MRSK-30-10-566_F1.gif

    Structure of SnS thin film solar cell with secondary buffer layer ZnMgO.

    MRSK-30-10-566_F2.gif

    Glancing angle XRD pattern of ZnMgO thin films with different MgO RF-power.

    MRSK-30-10-566_F3.gif

    (a) Transmittance and (b) Tauc plots of ZnMgO thin films with different MgO RF-power.

    MRSK-30-10-566_F4.gif

    (a) EDX graph and surface SEM image of ZnMgO thin film with MgO RF-power of 100 W, and (b) MgO RF-power of the ZnMgO thin films as a function of their Mg/(Mg+Zn) ratios.

    MRSK-30-10-566_F5.gif

    (a) J-V characteristics under light condition of the ZnMgO thin film according to the Mg/(Mg+Zn) ratio, and (b) Performance parameters for all cells of each sample depending on different Mg/(Mg+Zn) ratios of ZnMgO thin film: Voc, Jsc, FF, and η.

    MRSK-30-10-566_F6.gif

    (a) J-V characteristics of cells under dark conditions. The extracted parameters of (b) Rs, (c) Gsh, and (d) Jo.

    Table

    Photovoltaic device parameters of SLG/Mo/SnS/CdS/ZnMgO/AZO/Al TFSCs.

    Reference

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