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ISSN : 1225-0562(Print)
ISSN : 2287-7258(Online)
Korean Journal of Materials Research Vol.30 No.8 pp.413-420
DOI : https://doi.org/10.3740/MRSK.2020.30.8.413

Crystal Structure Refinement and Persistent Luminescence Properties of Lu3Al5-xGaxO12:Ce3+,Cr3+ Phosphors

Jiwon Kim, Young Jin Kim†
Department of Advanced Materials Engineering, Kyonggi University, Suwon, Republic of Korea
Corresponding author E-Mail : yjkim@kyonggi.ac.kr (Y. J. Kim, Kyonggi Univ.)
July 1, 2020 July 23, 2020 July 25, 2020

Abstract

Lu3Al5-xGaxO12:Ce3+,Cr3+ powders are prepared using a solid-state reaction method. To determine the crystal structure, Rietveld refinement is performed. The results indicate that Ga3+ ions preferentially occupied tetrahedral rather than octahedral sites. The lattice constant linearly increases, obeying Vegard’s law, despite the strong preference of Ga3+ for the tetrahedral sites. Increasing x led to a blue-shift of the Ce3+ emission band in the green region and a change in the emission intensity. Persistent luminescence is observed from the powders prepared with x = 2–3, occurring through a trapping and detrapping process between Ce3+ and Cr3+ ions. The longest persistent luminescence is achieved for x = 2; its lifetime is at least 30 min. The findings are explained using crystal structure refinement, crystal field splitting, optical band gap, and electron trapping mechanism.


Lu3Al5-xGaxO12:Ce3+,Cr3+ 형광체의 결정구조 분석 및 잔광성 발광 특성

김 지원, 김 영진†
경기대학교 신소재 공학과

초록


    Kyonggi University

    © Materials Research Society of Korea. All rights reserved.

    This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

    1.서 론

    지속적 발광 특성을 갖는 장 잔광성 형광체(long persistent phosphors, LPPs)는 여기 광원을 제거한 후에 도 수 초에서 수 시간까지 발광 특성을 유지하는 특성 을 갖고 있다. 이러한 특성은 잔광(afterglow)라고도 불 린다. LPPs는 비상 표시판,1) 바이오 이미징,2,3) 광 촉매,4) 태양전지5) 등의 다양한 분야에 응용이 가능하다. 대표적 인 LPPs인 SrAl2O4:Eu2+,Dy3+가 보고된 후,6) 많은 종류 의 실리케이트와 알루미네이트 계열의 형광체들이 보고 되어 왔으며,7-10) 이들의 대부분은 자외선 여기에 의하여 활성화 되는 특성을 갖고 있다. 최근에는 청색 발광 칩 을 이용한 백색 발광다이오드(phosphor-converted white light-emitting diodes, pc-WLEDs)의 급격한 발전과 함께 청색 영역의 빛으로 활성화가 가능한 LPPs가 많은 관 심을 받게 되었다. 따라서 청색 여기가 가능한 이트륨 알루미늄 가네트(Y3Al5O12:Ce3+, YAG:Ce3+)황색 형광체가 주목을 받게 되었다. 이 형광체는 높은 발광 효율, 장 수명, 낮은 열적 소광(thermal quenching) 특성을 갖고 있으며, 현재 상업용 pc-WLEDs 형광체로서 널리 사용 되고 있다.11-14) 그러나 보고된 바에 의하면 YAG:Ce3+화 합물 조성으로는 LPPs로서의 응용 가능성이 매우 낮다.14)

    한편, 란탄-크롬(lanthanide-chromium)이 공도핑된 YAG 기반의 LPPs가 보고되고 있다.2,15-21) 그 중에서도 Ce3+ 와 Cr3+이 공도핑 되고 Al 자리를 Ga가 일부 치환한 Y3Al5-xGaxO12 가네트 (YAGxG:Ce3+,Cr3+) 화합물이 청색 여 기 하에서 잔광성 발광(persistent luminescence, PersL) 특성을 갖고 있음이 보고되었으며, 이들의 PersL 특성은 SrAl2O4:Eu2+,Dy3+보다 우수하다.2,16-19) YAGxG:Ce3+,Cr3+ 에서 Ce3+은 활성제 역할을 하며, Ce3+-Cr3+ 사이의 전 자 포획(trapping)과 방출(de-trapping) 과정에 의하여 Ce3+ 발광의 긴 PersL가 나타난다. 또한, Ga 양의 증가 는 YAGxG 밴드 갭의 감소와 발광 특성 변화에 영향을 주게 되며, 이러한 현상들은 여러 논문에서 자세히 설 명되고 있다.22-25) YAG:Ce3+와 더불어 Ce3+가 도핑된 Lu3Al5O12:Ce3+ (LuAG:Ce3+)도 청색 칩을 사용하는 pc- WLEDs에 녹색 형광체로서 상업적으로 사용되고 있으 며,26-29) LuAG의 결정구조는 YAG와 거의 유사하다. 따라 서, Lu3Al5-xGaxO12:Ce3+,Cr3+(LuAGxG:Ce3+,Cr3+)도 LPPs 특성을 가질 수 있으나, 이에 대한 연구는 거의 보고되 고 있지 않다.16,30) 특히, Ga 치환에 따른 결정 구조의 변화에 대하여는 연구가 거의 진행되지 않았다.

    본 연구에서는 LuAGxG:Ce3+,Cr3+ 분말을 고상법으로 합성하고, 리트벨트 구조분석(Rietveld refinement)과 PersL 특성 분석을 수행하였다. 구조분석 결과에 의하면 Al 자 리에 치환된 Ga 이온은 팔면체 자리 보다는 사면체 자 리에 우선적으로 치환되고 있음을 알 수 있었고, 큰 이 온 반경을 갖는 Ga3+는 격자 상수의 증가를 가져왔다. 이러한 결정 구조 변화는 발광 특성에 영향을 주었다. LuAGxG:Ce3+,Cr3+로부터 PersL 특성이 관찰되었으며, LuAG2G:Ce3+,Cr3+에서 가장 긴 PersL 특성이 얻어졌다. 이러한 현상들을 결정장의 세기, 전자 포획-방출, 구조 해 석 등으로 설명하였다.

    2. 실험 방법

    LuAGxG:Ce3+,Cr3+ (x = 0, 1, 2, 3) 분말을 Lu2O3 (Neo Performance Materials, 99.99 %), Al2O3 (Kojundo Chemical Laboratory, 99.99%), Ga2O3 (Kojundo Chemical Laboratory, 99.99 %), Cr2O3 (Sigma-Aldrich, 99.9 %), CeO2 (Grand Ceramic & Materials, 99.99 %)를 사용하 여 고상법으로 합성하였다. 앞서 진행된 우리의 실험 결 과로부터 정해진 0.5 mol% Ce3+와 0.1 mol% Cr3+은 각각 Lu3+와 Al3+에 치환하였다.30) 정량적 혼합물은 24 시간 볼밀 하였고, 1,700 °C에서 5시간 동안 열처리 하 였다. LuAG:Ce3+ 분말의 경우 수소 분위기에서 합성을 하지만, 본 실험에서는 대기 분위기에서 분말 합성을 하 였다. 이는 수소 분위기 하에서의 Ga2O3 기화를 막기 위 함이며, 우리의 앞선 연구 결과에서는 대기 분위기에서 도 전하 보상에 의하여 Ce4+→Ce3+ 환원이 가능함을 보 여 주었다.29)

    합성된 분말의 결정구조는 Cu Kα 방사선을 사용하는 X-선 회절 분석기[X-ray diffractometer (XRD), Malvern Panalytical, Empyrean, λ = 1.5406Å]로 분석하였고, 리트벨트 구조분석법은 X′pert HighScore Plus를 사용하 였다. 여기서 얻어진 각 원자의 와이코프 위치(Wyckoff position)와 그 자리를 차지하는 분율(site occupancy factor)을 이용하여 Al과 Ga 원자들의 사면체와 팔면체 자 리를 차지하는 분율을 계산하였다. 각 양이온과 산소 이 온 간의 거리는 구조 분석에서 얻어진 최인접 거리로 구 하였다. 합성된 분말의 입자 모양은 전계 방사 주사전자 현미경[field emission scanning electron microscope (FE-SEM), JEOL JSM-6500F, 2.0 kV]으로 관찰하였다. 발광 특성은 Xe 램프(500 W)가 부착된 광루미네선스 시 스템[photoluminescence (PL) system, PSI Darsa-5000] 으로 상온에서 측정하였다. PersL는 시편 분말을 365 nm 근자외선 램프로 1시간 동안 여기 시킨 후, 여기 광원을 제거하고 분광복사기(spectroradiometer, Konica Minolta, CS-2000, 측정 파장: 380 ~ 780 nm)로 측정하 였다.

    3. 결과 및 고찰

    합성된 LuAGxG:Ce3+,Cr3+ (x = 0, 1, 2, 3) 분말의 XRD 패턴은 Fig. 1과 같으며, 회절 피크들은 ICSD #98-018- 2354의 LuAG 상과 일치하고 있다. 따라서 Ce3+, Cr3+, Ga3+ 이온들이 LuAG의 격자 자리에 모두 함유되었음을 알 수 있었다. 합성된 LuAGxG:Ce3+,Cr3+ 분말의 형상을 Fig. 2에 나타내고 있다. 입자들의 크기는 꽤 균일하며, 매 끄러운 표면과 둥근 모양을 하고 있다. x 값에 따른 입 자 크기의 변화는 거의 없었다. LuAGxG:Ce3+에 대한 우 리의 앞선 연구에 의하면 x = 4 이상에서는 Ce3+에 의한 발광이 거의 발생하지 않았으므로, 본 연구에서는 x = 4 이상의 분말을 합성하지 않았다.29)

    합성된 분말들에 대하여 리트벨트 구조분석을 실행하 였으며, 그 중에서 x = 1인 분말에 대한 결과를 대표적 으로 Fig. 3(a)에 나타내었다. 그림에서 볼 수 있듯이 리 트벨트 구조분석 결과와 측정된 XRD의 패턴들이 잘 일 치하고 있다. 구조 분석 결과로 얻어진 결정 변수를 Table 1에 정리하였다. 분석 지표들(refinement indices)인 Rexp, Rwp, goodness of fit (GOF) 값에 의하면 분석 결 과의 신뢰도는 높은 것을 알 수 있다. 분석 결과에 의 하면 합성된 시편은 (No. 230) 공간군의 입방정 구조 (cubic structure)를 갖고 있다. LuAG 단위 셀의 구조와 양이온 자리를 중심으로 하는 국부적인 결정 구조는 Fig. 3(b)와 같다. 단위 셀 안에는 160개의 원자가 있으며(Z = 8), Lu와 O 원자는 각각 24개와 96개의 자리를 차지 하고 있다.31) 각 Lu 원자는 12면체를 구성하는 8개의 산 소 배위를 갖고 있고, 각 Al 원자는 16개의 팔면체 자 리(O)와 24개의 사면체 자리(T)를 차지하고 있다. 즉, 총 Al 원자들 중에서 60 %가 T 자리에, 40 %가 O 자리를 차지하고 있다.

    4와 6 배위에 해당하는 Ga3+ 이온의 반경(0.47 Å/0.62 Å)은 Al3+ 이온 반경(0.39 Å/0.535 Å) 보다 크며, 그 결 과 Table 1에서와 같이 x의 증가에 따라서 격자 상수 값 이 계속 증가하고 있으며, Fig. 3(c)에서와 같이 x = 0 ~ 3에서 직선적 증가를 보이고 있다. 앞서 수행한 LuAGxG:Ce3+에 대한 우리의 연구 결과에 의하면 x = 0 ~ 5에서 측정된 격자 상수도 본 연구와 같이 직선적 증 가를 보였으며, 이는 베가드 법칙(Vegard’s law)에 의하 여 계산된 값과 일치하는 것이 확인 되었다.29) 유사한 연구 결과가 Marezio 등32)과 Nakatsuka 등33)에 의한 YAGxG 단결정 연구에서 보고되고 있으며, 두 경우 모 두 Al3+ 자리를 치환한 Ga3+ 이온이 사면체 자리를 우 선적으로 선호하여 T/O의 비율이 6/4 보다 큰 결과를 보 여주고 있다. 그러나, x에 따른 격자 상수 변화는 서로 다른 결과를 보여 주고 있다. Ga3+ 이온의 사면체 자리 에 대한 선호에도 불구하고 Marezio는 격자 상수의 변 화가 베가드 법칙을 따르는 결과를 보여 주고 있으나, Nakatsuka는 Ga3+ 이온의 우선적 선책으로 인하여 베가 드 법칙을 따르지 않으며, 격자 상수가 직선적 변화에 서 약간 아래로 이탈된 변화를 보여준다고 주장하였다. 베가드 법칙은 양이온이 결정 구조 내에서 임의 분포 (random distribution)를 할 때 적용된다. 이러한 서로 다 른 주장에 대하여 명확한 설명은 아직 보고되지 않고 있 다. Fig. 3(c)의 LuAGxG:Ce3+,Cr3+의 격자 상수 변화에 대한 본 연구 결과도 Marezio의 결과와 일치하고 있었 으며, 이 특이한 결과는 다음과 같이 설명될 수 있다.

    리트벨트 구조분석 결과를 이용하여 LuAGxG:Ce3+,Cr3+ 에서 총 Al과 Ga 원자들 중에서 사면체 자리를 차지하 는 분율(FT, %)을 계산하였으며, 그 결과는 Fig. 4와 같 다. Al과 Ga 원자에 해당하는 분율은 각각 FT,Al과 FT,Ga 이다. Cr3+ 이온의 경우 농도가 너무 적어서 정확한 FT,Cr 를 구할 수 없었다. 다만, Cr3+ 이온은 결정장 분리(crystal field splitting)와 전자 배치(electronic configuration)에 근거하여 오직 팔면체 자리만을 선호 하는 것으로 보고 되고 있다.34) 그림과 같이 x = 1, 2, 3에서 FT,Ga가 각각 약 70.6 %, 70.5 %, 65.9 %이며, 이들은 x = 0인 임의 분포 상태에서의 FT,Al값인 60 % 보다 높은 값들이다. 한 편, FT,Alx의 증가에 따라서 점차적으로 감소하여 x = 3에서 약 53 %까지 떨어지고 있다. 따라서 전술한 YAGxG 경우와 마찬가지로 LuAGxG:Ce3+,Cr3+에서도 Ga3+ 이온이 사면체 자리를 우선적으로 선호하고 있음을 확인 하였 다. Table 2에 YAGxG의 FT,Ga에 대한 연구와 본 연구 결과를 비교하였다. x가 증가하면서 FT,Ga값이 감소하는 경향은 서로 비슷하였으나, 본 실험의 FT,Ga값이 다소 낮 게 나타나고 있다. 이는 모재가 서로 다르고, 더 나아 가 시편의 상태(분말 혹은 단결정), 분석법, 도펀트 농 도 등의 차이 때문일 수 있다. 이론적으로는 Ga3+의 이 온 반경이 Al3+보다 크기 때문에 사면체 보다는 더 큰 치환 공간이 가능한 팔면체 자리를 선호할 것으로 예측 되나, 실제로는 정반대의 분석 결과를 보여 주고 있다. 이러한 특이 현상에 대하여 Nakatsuka 등은 YAGxG에 대한 연구에서 2 가지의 이유를 제시하고 있다.33) 첫째 는 Ga-O 결합의 공유성(covalency)이 Al-O의 것보다 크 며, 두번째는 x의 증가에 의하여 발생하는 다면체 내에 서의 양이온‒양이온 척력을 감소시키기 위해서는 Ga3+이 온이 사면체 자리를 우선적으로 차지해야 한다는 것이 다. LuAG와 YAG의 결정구조가 거의 유사하기 때문에 본 실험 결과도 같은 이유로 설명될 수 있다고 판단된다.

    Fig. 5x 값에 따른 양이온-음이온의 원자간 거리(MO, M: Lu, Al)의 변화를 나타내었다. 각 Lu 원자는 8 개의 산소 배위를 가지며, 서로 다른 원자간 거리를 갖 는 2개의 그룹 Lu-O1(4x)와 Lu-O2(4x)로 나뉘며, 평균 거리는 Lu-OAvg로 나타내었다. Al-O 경우는 사면체와 팔 면체 자리에 해당하는 Al1-O(T)과 Al2-O(O)이 있다. Ga3+이온 반경이 Al3+보다 크기 때문에 x의 증가에 따 라서 Lu-O1과 Al2-O(O)는 예상대로 거의 선형적 증가 를 하고 있었다. 반면에 Lu-O2와 Al1-O(T)는 x = 0, 2, 3만을 고려 시 전체적으로 선형적 증가를 보이고 있으 나, x = 1에서는 이러한 경향에서 각각 낮게 혹은 높게 뚜렷하게 벗어난 결과를 보여 주고 있다. 전술한 바와 같이, Al3+ 보다 큰 이온 반경을 갖는 Ga3+ 이온이 사 면체 자리를 우선적으로 차지했기 때문에 Ga3+ 이온이 치환되기 시작하는 구간인 x = 0-1에서, Al1-O(T)은 Al2- O(O)보다 약 120 % 더 빠른 기울기로 증가하고 있었으 며, 반면에, Lu-O2는 예상 밖으로 감소하고 있었다. 결 국 x = 0-1에서 Lu-O2와 Al1-O(T) 각각의 감소와 증가 는 이들의 특이 거동을 서로 상쇄하는 효과를 나타내고 있었다. 게다가 전체적인 M-O의 변화가 조금씩 서로 다 른 기울기를 갖고 증가하고 있었다. Ga3+ 이온의 사면체 자리에 대한 우선적 치환에도 불구하고, 결국, 다양한 원 자간 거리 변화들은 Fig. 3(c)와 Marezio32) 실험 결과에 서 볼 수 있듯이 베가드 법칙을 따르는 격자 상수의 선 형적 증가를 가져왔다고 판단된다. 반면에 Nakatsuka 등 은 YAGxG에서 M-O가 모든 x 구간에서 선형적으로 증 가하며, 그 결과 격자 상수 변화가 베가드 법칙에서 약 간 벗어난다고 보고하고 있었다.33)

    LuAGxG:Ce3+,Cr3+ 분말의 PL 여기(PL excitation, PLE) 스펙트럼을 Fig. 6(a)에 나타내었다. x = 0인 경우, 약 350 nm와 450 nm에서 피크를 갖는 2개의 밴드가 얻어 진다. 이는 Ce3+의 바닥상태 이중선(ground-state doublet) 인 2F7/2/2F5/2에서 5d1 레벨의 첫번째와 두번째 여기상태 로의 전이에 의한 것이다.29,30)x 값이 증가하면서 두개 의 밴드는 서로 마주 보는 방향으로 이동하여 서로 간 의 간격이 줄어들고 있다. 이는 Al3+ 보다 큰 이온 반 경을 갖는 Ga3+의 치환량이 증가하면서 Ce3+ 이온의 결 정장 분리가 점점 약해진 결과이다. 이에 대응하는 PL 발광 스펙트럼은 Fig. 6(b)에서와 같이 강하고 넓은 녹 색 밴드와 약한 적색 밴드로 구성되어 있다. 전자는 Ce3+ 이온의 5d1 최저 여기상태에서 바닥상태로의 전이에 의 한 것이다. 큰 Ga3+ 반경 때문에 최저 여기 상태와 바 닥 상태 사이 간격은 PLE에서와 같이 x 증가에 따라서 커지고, 그 결과 발광 파장은 단파장 쪽으로 이동하고 있었다. 후자는 Cr3+ 이온의 2E → 4A2 전이에 의한 것 이며, 피크의 위치는 x의 변화에 따라서 거의 변하지 않 았다. 녹색 발광 밴드의 강도는 x = 0-2 범위에서는 큰 변화는 없었지만 x = 3에서 급격히 떨어지고 있다. 이 러한 발광 파장과 강도의 변화에 의하여 Fig. 6(c)에서와 같이 CIE (Commission Internationale de l’Éclairage) 색 좌표는 x의 증가에 따라서 청색 영역 방향으로 이동 하고 있다.

    LuAGxG:Ce3+,Cr3+ 분말의 시간에 따른 휘도(luminance) 변화를 분광복사기로 측정하여 Fig. 7(a)에 나타내었으 며, 이를 근거로 분말의 PersL 특성을 평가하였다. x = 0-1에서는 그림에서와 같이 PersL 특성이 나타나고 있지 않으며, 베이스라인을 따라 노이즈 수준의 변화만 보이 고 있다. 반면에, x = 2-3에서는 장시간의 PersL 특성이 나타나고 있다. 약 5분 정도까지는 x = 3이 x = 2 보 다 높은 휘도 값을 뚜렷하게 보이고 있으며, 그 후 약 10분까지는 두 시편의 휘도가 거의 같게 유지되고 있다. x = 2 시편은 그 후 약 30분까지 휘도를 유지하였다. 그러나 x = 3의 휘도는 약 12분 정도에서 베이스라인 까지 급격히 떨어졌으며, 이후에는 너무 낮은 휘도 값 때문에 노이즈 에러가 나타나고 있다. Fig. 7(b)의 시간 에 따른 분말의 발광 사진을 보면 x = 2 시편이 장시 간의 PersL 특성을 보이고 있음을 확인할 수 있었으며, 약 10분 후부터는 카메라로 발광 구분이 명확하지 못하 였다. 결론적으로 x = 2-3 조건에서 LPPs를 얻을 수 있 었으며, PersL 특성은 초기 휘도, 결정구조, 물리적 특 성 등에 의하여 결정됨을 알 수 있었다.

    이러한 PersL 특성은 아직 이론적 모델이 확립되지는 않았으나, 본 소재의 경우 YAGxG:Ce3+,Cr3+에 대하여 제 시된 이론을 바탕으로 개략적으로 설명될 수 있다.2,16-19) 외부 광원에 의하여 Ce3+의 5d1 레벨로 여기된 전자들 은 열에너지에 의하여 LuAGx G 모재의 vacuum referred binding energy (VRBE) diagram 내의 전도대(conduction band, CB) 내로 점프하게 된다. 다음 이것들은 Cr3+에 의하여 전자 포획이 일어나고, 이 과정을 통하여 Cr3+은 Cr2+(혹은 Cr3++e-)로 바뀌게 된다. 이 전자들은 다시 열 방출(thermal release)에 의하여 방출되어 Ce3+의 여기상태 로 이동하게 된 후, 바닥상태로 전이가 일어나면서 PersL 을 일으키게 된다. 여기서 Cr3+ 트랩은 VRBE diagram 의 가전자대(valence band, VB) 대비 일정한 레벨에 위 치한다. 한편, LuAGxG의 경우 x의 증가에 따라서 밴드 갭이 점점 작아진다.30) 따라서 CB가 VB 쪽으로 이동하 게 되고, 결국은 CB와 Cr3+ 트랩 레벨 사이의 간격이 줄어들게 되어 트랩 깊이가 변하며, 이로 인하여 전자 방출 속도가 변하게 된다. 그러나 최종 PersL 특성은 전 자 방출 속도 이외에도 초기 발광 강도 등의 여러 변 수에 의하여 결정된다. 결론적으로 본 연구의 결과에 의 하면 LuAG2G:Ce3+,Cr3+ 분말에서 가장 긴 PersL 특성을 얻을 수 있었다.

    4. 결 론

    LuAGxG:Ce3+,Cr3+ (x = 0, 1, 2, 3) 분말의 결정 구조 해석과 PersL 특성 분석을 수행하였다. Al3+ 자리에 치 환된 더 큰 이온 반경을 갖는 Ga3+는 치환량에 따라서 다음과 같이 결정구조와 발광 특성에 다양하게 영향을 주고 있었다. Ga3+ 이온들은 팔면체 자리 보다는 사면 체 자리에 우선적으로 치환되고 있었으나, x의 증가에 따 라서 격자 상수는 베가드 법칙에 따라서 선형적 증가를 보이고 있었다. 이러한 현상은 모재 내에서의 양이온‒음 이온의 원자간 거리들이 x의 증가에 따라서 서로 다르 게 변화하는 결과로부터 설명이 가능하였다. PL 발광 스 펙트럼은 강하고 넓은 Ce3+ 녹색 밴드와 약한 Cr3+ 적 색 밴드로 구성되어 있다. x의 증가에 따라서 녹색 밴 드의 단파장 이동과 강도 변화가 관찰되었다. x = 2-3 조 건에서 수십 분의 수명 시간을 갖는 LPPs를 얻을 수 있 었으며, 이는 Ce3+-Cr3+ 사이의 전자 포획과 방출 과정 에 의하여 얻어진 PersL 결과이다. PersL 특성은 초기 휘도, 결정구조, 물리적 특성 등에 의하여 영향을 받고 있음을 확인할 수 있었다.

    Acknowledgement

    This work was supported by Kyonggi University Research Grant 2019.

    Figure

    MRSK-30-8-413_F1.gif

    XRD patterns of LuAGxG:Ce3+,Cr3+ powders.

    MRSK-30-8-413_F2.gif

    FE-SEM micrographs of LuAGxG:Ce3+,Cr3+ powders. (a) x = 0, (b) x = 1, (c) x = 2, and (d) x = 3.

    MRSK-30-8-413_F3.gif

    (a) Measured (red dots) and calculated (blue solid line) XRD profiles from Rietveld refinement for LuAG1G:Ce3+,Cr3+ powders. Red pattern represents a difference between the measured and calculated data. (b) Crystal structure of a unit cell and local structures. (c) Variation of the lattice constant as a function of x.

    MRSK-30-8-413_F4.gif

    Fractional site occupancies of Al and Ga atoms in the tetrahedral sites (FT) as a function of x.

    MRSK-30-8-413_F5.gif

    Interatomic distances in LuAGxG:Ce3+,Cr3+.

    MRSK-30-8-413_F6.gif

    (a) PLE spectra, (b) PL spectra, and (c) CIE chromaticity coordinates of LuAGxG:Ce3+,Cr3+ powders.

    MRSK-30-8-413_F7.gif

    (a) Decay curves of LuAGxG:Ce3+,Cr3+ powders and (b) photographs of the powders after the radiation ceased.

    Table

    Crystallographic data for LuAGxG:Ce3+,Cr3+.

    Fractional site occupancies of Ga atoms in the tetrahedral sites, FT,Ga (%)

    *Single crystals

    Reference

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