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ISSN : 1225-0562(Print)
ISSN : 2287-7258(Online)
Korean Journal of Materials Research Vol.29 No.2 pp.97-105
DOI : https://doi.org/10.3740/MRSK.2019.29.2.97

Effects of TiN and B on Grain Refinement of HAZ Microstructure and Improvement of Mechanical Properties of High-strength Structural Steel Under High Heat Input Welding

Jin-seong Park1, Joong-Ki Hwang2, Jae Young Cho3, Il Wook Han3, Man Jae Lee4, Sung Jin Kim1
1Department of Advanced Materials Engineering, Sunchon National University, Suncheon 57922, Republic of Korea
2School of Mechanical Engineering, Tongmyong University, Busan 48520, Republic of Korea
3POSCO Technical Research Laboratories, Pohang 37673, Republic of Korea
4Analysis and Assessment Group, Research Institute of Industrial Science and Technology (RIST), Pohang 37673, Republic of Korea
Corresponding author E-Mail : sjkim56@scnu.ac.kr (S. J. Kim, Sunchon Nat’l Univ.)
October 30, 2018 December 22, 2018 December 24, 2018

Abstract


In the current steel structures of high-rise buildings, high heat input welding techniques are used to improve productivity in the construction industry. Under the high heat input welding, however, the microstructures of the weld metal (WM) and heat-affected zone (HAZ) coarsen, resulting in the deterioration of impact toughness. This study focuses mainly on the effects of fine TiN precipitates dispersed in steel plates and B addition in welding materials on grain refinement of the HAZ microstructure under submerged arc welding (SAW) with a high heat input of 200 kJ/cm. The study reveals that, different from that in conventional steel, the γ grain coarsening is notably retarded in the coarse grain HAZ (CGHAZ) of a newly developed steel with TiN precipitates below 70 nm in size even under the high heat input welding, and the refinement of HAZ microstructure is confirmed to have improved impact toughness. Furthermore, energy dispersive spectroscopy (EDS) and secondary-ion mass spectrometry (SIMS) analyses demonstrate that B is was identified at the interface of TiN in CGHAZ. It is likely that B atoms in the WM are diffused to CGHAZ and are segregated at the outer part of undissolved TiN, which contributes partly to a further grain refinement, and consequently, improved mechanical properties are achieved.



고강도 구조용 철강소재의 대입열 용접 시 열영향부의 조직 미세화 및 기계적 특성 향상에 미치는 TiN 및 B의 효과

박 진성1, 황 중기2, 조 재영3, 한 일욱3, 이 만재4, 김 성진1
1순천대학교 신소재공학과
2동명대학교 기계공학부
3포스코 기술연구원
4포항산업과학연구원

초록


    © Materials Research Society of Korea. All rights reserved.

    This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

    1. 서 론

    최근 도심지로의 인구 집중에 따른 토지의 효율성을 추 구하고자 대형 및 초고층 건출물에 대한 수요가 전 세 계적으로 증가하고 있다.1) 이에 따라, 초고층 및 초대형 건물에 적용되는 철강소재의 경우 사용 안정성 확보를 위해 점차 후육화 되고 있으며,2-4) 최근 구조부재의 단 면이 80 mm 혹은 100 mm 두께에 이르는 극후물 강재 까지 적용되고 있다.5,6) 강재의 극후물화는 강재의 용접 시, 용접부 (weld metal, WM)의 완충을 위해, 다층용접 이 요구되는데, 이는 WM 및 용접열영향부(heat affected zone, HAZ)에 수 차례의 입열을 반복적으로 허용하여 복 잡한 형태의 미세조직과 조직 내 결정립 성장 등을 야 기하여 기계적 물성의 저하를 초래한다.1,7) 또한, 예열 및 층간온도 유지 조건 하에서 수행되는 후물재 다층용접의 경우, 용접 시 소요되는 시간과 비용이 상당한 수준이 다. 따라서, 극후물 강재의 용접 시, 시공 생산성 및 효 율성 향상 측면에서 높은 입열량을 바탕으로 용접 pass 수를 저감시키는 대입열 용접에 대한 수요가 존재한다.7,8) 하지만 실제로 대입열 용접이 적용될 경우, 통상 입열 대비 높은 입열량에 의해 HAZ의 구 오스테나이트 결 정립 크기(prior-γ grain size, PAGS)가 조대해지고, 입계 페라이트(grain boundary ferrite), 페라이트 사이트 플레 이트(ferrite side plate) 및 베이나이트(bainite) 등의 미세 조직이 형성되어 기계적 물성을 크게 저하시키는 것으 로 알려져 있다.1)

    일본의 경우, 건축구조물 부재의 용접 시 대입열 용접 을 적용하여 용접생산성을 향상시키되, WM 및 HAZ의 기계적 물성 저하를 최소화하여, 잦은 지진에 따른 건 축구조물의 WM/HAZ 피로파괴 및 저온균열에 대한 저 항성을 크게 높이기 위해 지속적인 노력을 기울여 왔 다.9-14) 특히, 1970년대부터 강재 내 TiN 석출물 형성에 따른 입계 pinning 효과9-11)를 시작으로, TiN 대비 열적 안정성이 뛰어난 미세 oxide/sulfide 형성12-14)을 통한 pinning 효과 극대화 전략 등을 통해 HAZ 결정립 크기 를 미세화 시키고자 노력해 왔다.

    국내에서도 TiN 석출물 기반의 대입열 용접용 강재 가 개발15-16) 되었고, 입계 pinning 효율 향상에 대한 연 구16,17) 또한 지속적으로 이루어지고 있다. 이렇듯, 대형 철강사를 주축으로, 고기능 및 고성능의 강재 개발이 활 발히 이루어지고 있음에도 불구하고, 대입열 용접 후 WM/HAZ의 물성 저하 문제는 여전히 해결해야 할 기 술적 걸림돌로 작용하고 있다. 또한, 모재(base metal, BM)의 우수한 성능만으로 용접 HAZ의 특성을 향상시 키기에 한계점이 존재함을 인식하여 고성능의 모재 개 발과 함께, 우수한 물성보증을 위한 용접재료의 합금설 계에 대한 연구의 중요성이 높아지고 있다.18,19) 특히, 용 접재료 내 첨가되는 보론(B)의 경우, 용접 시 HAZ로의 확산과 이를 바탕으로 부가적인 입계 pinning 효과의 가 능성에 대해 보고20,21)된 바 있으나, B의 확산을 통한 HAZ 내 존재 형태 및 분포에 대한 명확한 분석결과와 논의가 이루어지지 않아, 그 실질적 활용에 대해 많은 의문점이 존재하고 있다.

    따라서, 본 연구에서는 미세 TiN이 석출된 대입열 용 접용 후판 강재를 대상으로, 대입열 아크용접 시, TiN 이 HAZ 결정립 미세화에 미치는 효과를 규명함과 동 시에, 용접재료 내 첨가된 소량의 B이 HAZ로 확산되 어 존재하는 형태를 근거로, 대입열 용접을 위한 금속 학적 전략에 대해 학술적 관점에서의 논의를 진행하고 자 한다.

    2. 실험방법

    2.1 실험 재료

    본 대입열 용접연구에 사용된 재료(BM)는 두 가지 건 축구조용 강재[일반재(SM490), 대입열용 개발재]로서 대 략 500 MPa급의 인장강도를 갖는 고강도 강재이다. 강 재의 비커스 경도는 260~290 hv 정도이며, 탄소당량 및 용접균열지수는 각각 0.5와 0.198 정도로, KS D 5994 의 규격 상한치를 만족한다. 개발재의 경우, 대입열 용 접이 적합하도록 강재 내 미세 TiN 석출물 형성을 목 표로 소량의 Ti 및 N을 첨가하였고, cementite의 형성 억제를 목적으로 Si을 소량 첨가하였다.

    대입열 용접을 위한 용접재료의 경우, 용접 시 수분의 흡습을 방지하여 저온균열 저항성을 높이고자, seamless 타입으로 와이어를 제조하였고, Fig. 1에 와이어의 단면 형상을 나타내었다. BM과 WM의 물성 및 전기화학적 전위 차이를 최소화시키기 위해 용접재료의 주요 합금 조성은 B 및 Ti을 제외하고 모재의 성분과 유사하도록 설계하였다. 모재 및 용접재료의 화학적 성분조성은 Table 1에 자세히 나타내었다.

    2.2 용접 방법

    Fig. 2는 본 연구에 사용된 대입열 서브머지드 아크 용 접(submerged arc welding, SAW)의 개선각 및 루트갭 등의 용접 조건을 나타낸 간단한 모식도이다. 우선 모 재를 80 °C에서 예열한 후, tandem 용접으로, 선행 및 후행 토치를 30 mm의 간격으로 유지하여 하나의 용융 pool 내에 포함되도록 용접을 진행하였다. 선행토치의 경 우, 깊은 용입 형성을 위해 직류전류로 대략 108 kJ/cm 의 입열로 제어하였고, 후행토치의 경우 WM을 적절히 채워주기 위해 교류전류로 대략 95.5 kJ/cm의 입열로 제 어하여, 전체 3 pass 용접을 수행하였다. 추가적으로, 동 일한 입열 조건을 25 t 두께를 갖는 대입열용 강재에 1 pass 적용하였다. 용접 시, WM의 층간온도는 대략 150~200 °C로 유지하였다.

    2.3 미세조직 분석 및 기계적 물성 평가

    대입열 tandem 용접 후, 일반재(steel A)와 대입열용 개발재(steel B) HAZ의 미세조직 형상을 관찰하기 위 해, 광학현미경(optical microscope, OM)을 활용하였다.

    또한, 미세조직 내 석출된 석출물의 형상 및 조성을 분 석하기 위해, 투과전자현미경(transmission electron microscopy, TEM) 및 에너지 분산형 분광분석법(energy dispersive spectrometer, EDS)이 사용되었다. TEM 분석의 경우, 시편을 replica 기법을 통해 제작하였다. 이를 위 해, 연마된 시편을 AA 용액(890 ml methanol + 100 ml acetylacetone + 10 g tetramethylammonium chloride)에서 에칭하고 표면에 탄소 코팅을 실시한 후, AA 용액 내, 탄소 코팅 분리 시 코팅층에 접착된 석출물을 구리 grid 위에 옮겨 TEM으로 관찰하는 절차를 거쳤다.

    용접재료 내 소량 첨가된 B 성분의 HAZ 확산에 대 한 가능여부 및 존재 형태를 확인하기 위해 이차이온질 량분석(secondary-ion mass spectroscopy, SIMS)을 활용 하였다. SIMS 분석의 경우, O2+를 primary ion source 로 활용하였으며 인가 전류 및 이온빔 충격에너지는 각 각 500 pA, 7.5 keV로 조대결정립 열영향부(CGHAZ)의 180 × 180 μm 영역 내 B, Ti, N 및 TiN, 이온을 검출 대상으로 하여 분석하였다.

    두 시험편의 대입열 용접 후, 인장실험을 바탕으로 파 단 발생 위치를 확인하고자 하였다. 이를 위해 10-3/s의 stain rate로 인장실험을 실시하여 각 시편 별 도출된 항 복강도 및 인장강도를 비교하였다. 또한, 각 시편에 대 해, WM 및 HAZ의 충격인성을 평가하기 위해 WM, fusion line (FL), FL + 1~7 mm의 영역에서 시편을 획득 하여 노치 형성 후 0 °C 온도에서 샤르피 충격 실험을 실시하였다.

    3. 결과 및 고찰

    3.1 미세조직 관찰 및 석출물 분석

    Fig. 33 pass의 대입열 용접을 실시한 두 시험편 (steel A, steel B) WM의 거시적 관찰 사진[Fig. 3(a), (b)]과 Steel B에 1 pass의 대입열 용접을 실시한 사진 [Fig. 3(c)]을 나타낸다. 그리고 CGHAZ의 결정립 크기 및 형상을 OM을 사용하여 관찰하였고 그 결과를 Fig. 4에 나타내었다. Steel A와 B의 CGHAZ 길이는 각각 1.8 mm와 0.7 mm 정도이며, PAGS는 각각 330~450 μm 와 150~250 μm로 측정되었다. 즉, 일반재 대비 대입열 용 개발재의 결정립 크기가 상대적으로 미세하며, 전체 CGHAZ 면적이 좁은 것을 알 수 있다. 대입열 용접 특 성상, 결정립 크기가 조대하게 성장하며 전체 CGHAZ 면적이 높을 것으로 예상되나, 대입열용 개발재의 경우 CGHAZ 내 결정립 성장이 효과적으로 제어된 것으로 판 단할 수 있다. 이는 강재 내 형성된 미세석출물의 입계 pinning 효과에 따른 결과로 짐작되며, 이를 명확히 확 인하기 위해 TEM replica 분석을 수행하였고, 그 결과 를 Fig. 5에 나타내었다. 그림에서 확인할 수 있듯이, 미 세하게 분산된 석출물이 관찰되며 TEM의 회절패턴[Fig. 5(b)] 분석결과, 미세석출물은 70 nm 이하의 크기를 갖 는 TiN(Cubic, a = 4.231 nm)22)임을 알 수 있다. 즉, 미세 TiN의 석출에 기인한 입계 pinning 효과15,16,23,24)로 인해 대입열 용접 시에도 결정립 성장을 효과적으로 제어할 수 있었던 것으로 판단할 수 있다.

    3.2 석출물 성분분석 및 B 영향

    FL 인근 영역의 경우 1,400 °C 정도의 고온에 노출될 수 있고, 특히 대입열 용접의 경우, WM 및 WM 인근 영역은 고온에 노출되는 시간이 길기 때문에 CGHAZ 내 존재하는 TiN의 경우 고온에 용해되는 정도가 높을 것25) 으로 예상됨에 따라 상당부분 입계 pinning 효과가 제 한될 것으로 판단된다. 그럼에도 불구하고 CGHAZ 내 결정립 성장이 효과적으로 제어된 것과 관련하여, 결정 립 미세화에 영향을 미치는 부가적인 요인이 존재했을 것 으로 추측된다. 본 연구에서는 용접재료 내 소량 첨가 된 B이 CGHAZ로 확산하여 TiN과 함께 입계 pinning 에 복합적 영향을 미쳤을 것으로 예상하였고, 추가적으 로 실시한 EDS mapping 분석결과(Fig. 6), Ti 및 N이 검출된 석출물의 계면에 성분이 존재함을 확인하였다. 이 는 모재에 포함되었던 성분이 아닌, 용접재료에 첨가된 성분으로, 대입열 용접 시, B이 모재의 CGHAZ로 충분 히 확산 가능했음을 시사한다.

    하지만, 고분해능의 TEM 분석은, 분석범위가 극히 국 부적인 영역으로 한정되어 미세조직 내 상의 일반적 분 포를 설명하기 어렵다는 단점이 있어, B의 존재 및 분 포에 대한 정보를 일반화시켜 논의하기 힘들다. 따라서, HAZ 내 상대적으로 넓은 영역을 대상으로 B의 존재 및 분포에 대한 분석을 위해 SIMS 분석을 추가로 진행하 여 그 결과를 Fig. 7에 나타내었다. 이차이온 질량을 측 정하는 SIMS 분석에서 TiN map의 경우 Ti과 N 이온 질량이 각각 48과 14로, 전체 62의 질량으로 검출된 성 분을 TiN이라 판단하는 방식으로 측정 하였다. EDS 분 석과 마찬가지로 TiN 및 B은 유사한 위치에서 검출되 었으며 1,400 °C 정도의 고온에서 열적 안정성이 다소 낮 을 것으로 예상되는 TiN 대비 B의 검출량이 높게 측정 되었다. 특히, B의 검출량이 높게 측정된 영역의 경우, 1,400 °C 인근 고온에서도 일부 잔존하여 검출이 되었다 고 판단되는 TiN의 검출량이 높은 영역과 동일한 위치 였음을 확인할 수 있었다.

    본 연구에 활용된 TEM, EDS 및 SIMS 분석만을 바 탕으로 CGHAZ 내 B의 정확한 존재 형태에 대한 명확 한 검증은 힘드나, Ti, N 및 TiN의 인근 영역에서 B이 검출된 내용을 바탕으로, 용접재료 내 포함되어있던 B 이 높은 입열량에 따른 고온 유지 시간 증가에 의해 CGHAZ로 일부 확산할 수 있는 구동력이 존재하였을 것 으로 판단할 수 있다. 또한, 모재 내 존재하던 TiN은 일 부 분해되어 확산해 온 B과 함께 BN 형태의 석출물을 형성하고 용융분해되지 않은 잔존 TiN 계면으로 몰려, TiN의 열적 안정성을 높이는 방식으로 입계 pinning 효 과를 향상시켰을 것으로 추측된다. 하지만 대입열 용접 시 CGHAZ 내 B의 정확한 존재 형태 규명 및 생성 메 커니즘 연구에 대해서는 추가적인 연구가 필요할 것으 로 사료된다.

    3.3 미세조직 분석 및 기계적 물성 평가

    Fig. 8은 두 시험편을 대상으로의 WM 및 FL로부터 1 mm, 3 mm 거리에서의 미세조직을 OM으로 관찰한 결 과를 보여준다. 두 시험편에 적용된 용접재료는 동일하 므로, WM의 경우 fine acicular ferrite 조직으로, 동일하 게 구성되어 있었다. CGHAZ의 결정립 크기는 Steel B 가 Steel A 대비 미세하였고, Steel A를 구성하고 있는 미세조직은 grain boundary ferrite와 ferrite side plate, upper bainite으로 구성되어 있는데 반해, Steel B는 grain boundary ferrite와 ferrite side plate, intergranular ferrite 로 구성되어 있었다. 일반적으로, bainite 조직은 ferrite 조직 대비 전위밀도 및 내부응력이 높은 수준으로, 균 열전파속도가 빠르며, WM 및 HAZ의 기계적 특성을 저 해27)하는 것으로 알려진 반면, intergranular ferrite 조직 은 상대적으로 양호한 충격인성치를 보증하는 것으로 알 려져 있다.28)

    뿐만 아니라, bainite 조직의 경우, ferrite 조직에 비해 취화현상을 유발하는 내부 임계수소농도가 낮은 수준으 로, 용접 시 수분 흡습에 따른 저온균열 민감도가 높은 것으로 평가된다.29) 또한, 선행연구에서, intergranular ferrite의 분율이 높을수록 취화현상을 유발하는 내부 임 계수소농도가 증가되어 일정량의 수소유입에도 불구하 고, 파단 시 연성파면을 형성한다고 보고된 바 있다.28) 특히, 용접 후 저온균열을 유발하는 내부 확산성수소를 제거하는 후열처리공정을 실시함에도 불구하고 bainite 경 우, ferrite 조직 대비 수소확산속도가 느리며,29) 가역수 소의 트랩 site로 분류되는 ferrite/cementite 계면30-34)의 분율이 높아 표면부식반응에 기인한 수소취성에 취약하 게 나타난다.

    두 시험편 WM/HAZ 내 형성된 미세조직을 바탕으로 기계적 물성을 평가하기 위해 인장시험 및 충격인성평 가를 실시하였다. Fig. 9는 용접 후 두 시험편 각각의 인장실험 후 파단 된 시험편의 사진을 보여준다. Steel A 및 B의 파단 발생부는 각각 시편의 가장 취약부로 판 단되는 모재의 CGHAZ 부근에서 발생되었다. Table 2 는 Steel A와 B의 인장실험 후 측정된 물성치를 나타 내며, Steel B의 경우 측정된 항복강도(yield strength, YS) 및 인장강도(tensile strength, TS)가 각각 380.56과 564.07 MPa로, Steel A의 물성치(YS: 364.95 MPa, TS: 546.76MPa) 보다 높게 측정되었다. 이는 Steel B CGHAZ 의 조직 내 석출된 TiN 및 B의 입계 pinning 효과에 따른 결정립 미세화에 기인한 결과라 판단된다.

    Fig. 10은 용접 후 두 시험편을 대상으로 WM 및 FL 로부터 각 거리 별 충격인성을 측정의 결과를 나타낸다. 산업체 내 건축용 강재로 적용함에 있어 WM 및 HAZ 에 요구되는 충격인성 값은 0 °C에서 100 J 이상임을 감 안할 때, Steel B의 경우, WM로부터 BM에 이르기까지 전 영역의 충격인성 값은 요구조건을 만족한데 반에, Steel A의 경우, 주된 취약부위로 파단이 발생된 CGHAZ 에서 측정된 충격인성 값은 대략 90 J로, 요구하는 인성 값에 미치지 못하였음을 알 수 있다. Steel A 대비 Steel B CGHAZ의 결정립이 미세하며, Steel A 내 존재하는 upper bainite 대신, Steel B 내에는 intergranular ferrite 조직이 형성된 데에 따른 결과로 판단된다.

    4. 결 론

    건축물이 대형화 및 초고층화됨에 따라 건축용 강재의 높은 용접생산성을 확보하기 위해, 후물 강재를 대상으 로 한 대입열 용접의 수요가 증가하고 있다. 하지만, 통 상 입열 대비 대입열의 용접은 고온 유지 시간이 길며 WM/HAZ의 기계적 물성치가 크게 감소된다. 따라서, 본 연구는 대입열 용접 시, 높은 입열량에 의해 야기되는 결정립 조대화를 억제하기 위해, 대입열 용접용 강재 내 석출된 TiN 및 WM 내 첨가된 B이 CGHAZ 내 입계 pinning 효과에 미치는 영향을 분석하였다. 주요 실험결 과는 다음과 같이 요약할 수 있다.

    • 1) 미세조직 관찰 결과, 일반 강재(steel A) 대비 대입 열 용접용 강재(steel B)의 CGHAZ가 좁고 결정립이 미 세함을 확인하였다. TEM 분석 결과, 미세조직 내 70 nm 이하의 TiN 석출물이 분포되어 있음을 확인되었다.

    • 2) EDS 및 SIMS 분석결과, B이 용접재료로부터 HAZ 쪽으로 확산하여 Ti 및 N이 석출된 계면부에 존재함을 확인하였다. 따라서, B은 분해된 TiN 쪽으로 몰려 BN 을 형성함과 동시에 잔존 TiN의 열적 안정성을 향상시 킨다 추측되었다. 하지만, B의 정확한 분포 형태 및 생 성 메커니즘의 추가 연구가 필요할 것이라 사료된다.

    • 3) Steel A 및 steel B의 WM, FL, FL 인근 영역의 미세조직 관찰결과, steel A는 B 대비 상대적으로 PAGS 가 크며, Steel B 내 형성된 intergranular ferrite와 달리 미세조직 내 upper bainite를 형성하였다. 인장시험결과, Steel B의 항복 및 인장강도가 높게 측정되었고 충격인 성평가 결과, Steel B는 WM, FL 및 FL 인근 전 영역 의 인성 값이 요구치를 만족한 반면 Steel A는 FL 인 근 CGHAZ에서 요구되는 인성 값을 만족하지 못했다.

    Figure

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    Cross-sectional view of seamless flux cored wire.1)

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    Schematic representation of joint and wire configurations for tandem SAW.

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    Macrostructures of weld cross sections after SAW with a heat input of 200 kJ/cm: (a) Steel A, (b) and (c) Steel B.1)

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    Microstructures of welded joints observed by OM: (a), (c) Steel A, (b), (d) Steel B.1)

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    (a) TEM image and (b) diffraction pattern of TiN precipitates.26)

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    EDS mapping analysis of precipitates observed in CGHAZ of Steel B.

    MRSK-29-2-97_F7.gif

    SIMS analysis for CGHAZ of Steel B: (a) image with the region of interest indicated by the white box, (b) B map, (c) TiN map.

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    Microstructures observed by OM: (a)-(d) Steel A, (e)-(h) Steel B.

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    The fractured specimens after tensile test: (a) Steel A, (b) Steel B.

    MRSK-29-2-97_F10.gif

    Charpy-V impact toughness values obtained from WM, FL, FL + 1~7 mm of two tested specimens, which were evaluated at 0 °C.

    Table

    The chemical composition of base metals (Steel A, Steel B) and weld metal.

    Tensile mechanical properties for two tested specimens.

    Reference

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