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ISSN : 1225-0562(Print)
ISSN : 2287-7258(Online)
Korean Journal of Materials Research Vol.29 No.1 pp.59-64
DOI : https://doi.org/10.3740/MRSK.2019.29.1.59

Optical Characterization of Light-Emitting Diodes Grown on the Cylinder Shape 300 nm Diameter Patterned Sapphire Substrate

Sang Mook Kim1†, Yoon Seok Kim2†
1Bio-Health Research Center, Korea Photonics Technology Institute, 9, Cheomdan Venture-ro 108 beon-gil, Buk-gu, Gwangju 61007, Republic of Korea
2Department of Nano-Optical Engineering, Korea Polytechnic University, 237 Sangidaehak-ro, Siheung-si, Gyeonggi-do 15073, Republic of Korea
Corresponding author
E-Mail : kimsm@kopti.re.kr (S. M. Kim, KOPTI), yskim410@kpu.ac.kr (Y. S. Kim, KPU)
December 15, 2018 December 24, 2018 December 26, 2018

Abstract


This study investigates the optical characteristics of InGaN multiple quantum wells(MQWs) light emitting diodes(LEDs) on planar sapphire substrates(PSSs), nano-sized PSS(NPSS) and micro-sized PSS(MPSS). We obtain the results as the patterning size of the sapphire substrates approach the nanometer scale: The light from the back side of the device increases and the total light extraction becomes larger than the MPSS- and planar-LEDs. The experiment is conducted by Monte Carlo ray-tracing, which is regarded as one of the most suitable ways to simulate light propagation in LEDs. The results show fine consistency between simulation and measurement of the samples with different sized patterned substrates. Notably, light from the back side becomes larger in the NPSS LEDs. We strongly propose that the increase in the light intensity of NPSS LEDs is due to an abnormal optical distribution, which indicates an increase of extraction probability through NPSS.



300 nm Diameter Cylinder-Shape 나노패턴 기판을 이용한 LEDs의 광학적 특성

김상묵1†, 김윤석2†
1한국광기술원 바이오-헬스연구센터,2한국산업기술대학교 나노-광공학과

초록


    Ministry of Education
    1711067590

    © Materials Research Society of Korea. All rights reserved.

    This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

    1. 서 론

    질화물 LED를 이용한 산업은 계속해서 발전하고 있 으며, 그 적용분야는 우리의 상상범위를 계속해서 넘어 성장하고 있는 추세이다. 2010년에 발표된 초고효율 청 색 및 백색 LED의 연구결과에서 이미 외부양자효율이 350 mA 구동 조건에서 85 %에 이르렀을 정도로 LED chip의 효율을 포함한 성능은 완숙기에 도달해 있다고 볼 수 있다.1) 최근에 고성능의 LED가 가장 많이 사용되는 응용처 중에서 단연 LCD의 back light unit을 들 수 있 겠고, 미래 응용 기술로써는 수십 micrometer 크기의 소 자를 빛의 삼원색의 발광원으로 사용하는 액티브 매트 릭스 구동방식의 디스플레이가 제안되고 있다.2) 이러한 디스플레이로의 응용들은 기존의 LED chip과는 달리 기 판으로 사용하는 사파이어를 통해서 빛을 방출하는 flip chip 형식이거나 사파이어 기판을 다양한 방법으로 제거 하고 p-type층이 바닥면이 되고 n-type층이 발광 방출면 이 되는 형식이 사용되고 있다. 그 이유는 더 많은 광 량을 얻어내기 위하여 구동 전력이 증가하면서 열의 발 생 또한 늘기 때문에 소자에서 발생하는 열을 효과적으 로 방출시키기 위해서는 종래의 소자구조로는 한계가 명 확하기 때문이다.3) LED를 포함한 패키지의 발열 문제 는 소자 및 완제품의 신뢰성에 크게 영향을 주기 때문 에 구동 전류는 매우 중요한 기술적 사항이다. 따라서 더 많은 광량을 요구하는 추세에 맞추어 고 전류에서 구 동시키기 위한 노력이 기울여지고 있으며, 이러한 흐름 에 따라서 고전류를 인가해도 방열에 비교적 자유로운 flip chip이 각광받고 있다. 이러한 요구에 따라 플립칩 의 성능을 개선하기 위한 다양한 노력이 epitaxy, chip fabrication, package 등의 분야에서 행해지고 있는데, 본 연구에서는 그러한 노력의 일환으로 flip chip에서, 기판 방향으로 광량의 방출에 더 유리한 연구를 수행하기 위 해 적용되는 기판의 패턴크기 의존성 실험을 진행했 다. 특히 종래의 LED 구조에서 많이 사용되고 있는 micrometer 크기로 패터닝된 사파이어 기판(micrometersize patterned sapphire substrates, MPSS)과 nanometer 크기로 패터닝된 사파이어 기판(nanometer-size patterned sapphire substrates, NPSS)을 비교함으로써 기판 pattern 의 크기가 광방출 방향에 미치는 영향에 대한 연구를 진 행하였다.

    2. 실험 방법

    본 연구에서 비교하고자 하는 실험군은 아무런 패턴이 없는 평면기판(planar), 지름 3 μm 크기의 PSS(MPSS), 그리고 본 연구에서 그 효용성을 조사하고자 하는 300 nm 크기의 PSS(NPSS)이며, 상기의 사파이어 기판들 위에 성 장된 LED에 대해 동일한 chip공정을 진행하여 그 광학 적 특성들을 살펴보고자 한다. 사용된 nanometer크기의 기판 패턴의 제조는 nano-imprint법으로 공정이 진행되 었고, 그 자세한 실험의 과정은 다음과 같다.

    먼저 NPSS의 경우 photoresist를 사파이어 기판에 스 핀코팅 공정으로 500 nm 증착시킨 후 300 nm 지름을 가 지는 negative stamp를 이용하여 패턴을 형성시켰다. 이 후 ICP에칭을 통해 직경 300 nm 수준의 cylinder-shape 의 NPSS기판을 형성할 수 있었다. 반면 MPSS기판의 경 우 일반적인 리소그래피 방법을 이용하여 직경 3 um 수 준의 hemisphere-shape 패턴을 형성시켰다. 이와 유사한 기판 형성의 과정은 참고문헌에서 그 자세한 공정도 및 과정을 확인할 수 있다.4)

    이렇게 형성된 기판의 크기를 확인할 수 있는 자료는 Fig. 1에 나타낸 바와 같으며, MPSS와 NPSS의 planview( a, c) tilted cross section view(b, d)를 통해서 깊 이와 폭의 공정이 잘 진행되었음을 확인할 수 있었다. MPSS의 경우 그림(a)에 나타낸 바와 같이 밑변의 지름 이 약 2.82 um로 측정되었고, hemisphere형태로 균질하 게 형성되었다는 것을 확인할 수 있었다. NPSS의 경우 밑면과 윗면의 지름이 각각 550 nm, 250 nm로 구성된 cylinder shape의 균질한 패턴으로 형성되었다. 이렇게 공 정된 기판에 epitaxy층이 제대로 성장되었는지의 여부는 매우 중요한 연구의 요소로써 Fig. 2에서 TEM관찰을 통 한 사파이어 기판과 undoped GaN층의 계면 및 결함 상 태를 관찰할 수 있으며(a, b, c) plan view관찰을 통해 서 threading dislocations(TDs)의 밀도 또한 확인할 수 있었다. 비교가 이루어진 세 종류의 기판에서 TDs의 밀 도는 수 109cm−2으로 결함의 밀도차이가 출력 광특성에 영향을 주지 않는 범위에서 비슷하다는 것을 파악할 수 있었다. TDs의 발생 및 전파는 planar기판에서 더 깨끗 하게 형성된 것을 확대 사진으로 확인할 수 있고, MPSS, NPSS에서는 초기의 약 200 nm의 영역에서 결함이 많은 양상을 나타내나 이후의 성장된 epitaxy층의 결정질은 큰 차이를 보이지 않고 있다. 지금까지의 과정으로 얻은 epitaxy층을 template 으로 사용하여 LED구조를 성장했 다. LED 구조의 성장은 conventional 한 구조를 이용했 으며 세 가지 기판 종류와 무관하게 모두 동일한 과정 이 적용되었다. 이후에는 전기-광학적 특성을 확인하기 위 하여 top emitting을 할 수 있는 직사각형 형태의 chip wafer로 공정이 진행되었다.

    3. 결과 및 고찰

    앞선 실험에서 기판에 형성하는 패턴의 크기로부터 야 기되는 광 발생의 특성을 수치적으로 모사하기 위해 사 전에 simulation을 진행했다. 계산에 사용된 기법은 Monte- Carlo법에 의한 방법으로 ray-tracing을 통해 이루어졌 다. 이 결과를 Fig. 3에 나타내고 있으며, 계산에 사용 된 기판의 크기 및 형태는 각각 다음과 같다. Planar, MPSS, hemi-sphered NPSS, cylinder-NPSS(a, b, c, d) Fig. 3의 전산모사 결과로부터 우리는 총 방출광량이 MPSS, hemi sphered-NPSS, cylinder-NPSS가 모두 유 사하게 형성되었음을 알 수 있으며 이는 직관적으로도 당연하게 받아들일만하다. 그러나 본 계산결과에서 놀라 운 점은 NPSS의 경우 광 방출량이 기판 뒷면으로 향 하는 양이 윗면으로 향하는 양보다 MPSS에 비교해서 더 욱 늘었다는 것이고, cylinder-NPSS의 경우 기판 뒷면으 로의 광 방출량이 더욱 증가했음을 알 수 있다. 이 원 인은 굴절률 차이에 기인하여 평면상의 기판에서 내부 전반사에 의해 갇히게 되는 빛이 micrometer 패턴에서 많이 탈출하여 증가하게 되고 빛의 방출 파장과 비슷한 300 nm 크기에서 더욱 증가하기 때문으로 사료된다. 따 라서 이러한 계산결과는 서두에서 언급한 반사막을 사 용하는 형태의 flip chip에서 매우 유용하게 사용될 수 있을 것이라는 기대를 가질 수 있게 하며 최근 연구나 산업계에서 그 응용이 시작되고 있는 micrometer단위의 LED를 이용한 액티브패널 디스플레이에도 유용하게 사 용할 수 있을 것이다.

    LED구조로 성장된 에피에 대해서 conventional공정을 통해 top emission chip을 제작했고, 그 광학적 특성을 분석하고자 wafer level의 chip에 대해 probing을 통한 LIV측정과 microscopic luminescence관찰을 진행했다. 일 반적인 관찰로는 LED chip에서의 광방출이 공간상에서 위쪽 방향만을 볼 수밖에 없는 상황임을 고려하면 Fig. 4에 나타낸 L-I그래프는, 투명 시료척을 이용한 특수 설 계된 측정 시스템을 이용하여 측정한 결과로써, 상부의 발광 성분과 하부의 발광 성분을 분리한 결과이다. Fig. 4(a)의 측정 장비는 본 연구를 위해서 특별하게 설계 및 제작된 것으로써 석영 재질의 sample chuck위에 wafer chip상태의 LED를 probing할 수 있도록 고안되었고, ㈜ 리암솔루션사와 공동개발이 이루어졌다. 따라서 고분해능 으로 발광하는 시료의 상하부 미세 이미지 및 광량을 획 득할 수 있는 장점을 가지고 있다. Fig. 4(b)에 나타낸 그래프에서 주목할만한 결과는 NPSS의 경우 발광강도의 상하부 간의 관계가 planar, MPSS와는 달리 역전된 것 을 알 수 있다. 또한 그림(c)는 본 개발 시스템에 장착 된 CMOS카메라를 이용하여 LED chip의 발광이미지를 고분해능으로 촬영한 것으로써 probing상태에서의 발광의 균질상태를 관찰할 수 있고 향후 이러한 종류의 발광체 를 관찰 시에 매우 유용하게 사용될 수 있는 가능성을 보인다. 광방출량에 있어서 이러한 역전관계는 실제 광 의 방출이 Fig. 3의 전산모사로부터 기대했던 것보다 더 욱 강조되어 기판 방향으로의 성분이 증대되었음을 나 타내는 결과이다. 이는 wafer상태의 chip제작에서 실제 개 별 chip상태로의 thinning가공상태에 따라 광 방출량이 변 화되었기 때문이라고 사료된다.

    다음으로는 앞서 실험한 LED chip들을 고반사막이 형 성된 금속 기판에 실장하여 적분구 측정을 통해 총 방 출 광량을 비교한 그래프를 Fig. 5에 나타내었다. Fig. 5에서 알 수 있는 결과는 Fig. 3에서 전사모사로 예측 한 결과와 같이 총 방출 광량에서는 유의미한 차이를 획 득하지 못했으나 이에 대한 이유를 고찰해보면 현재 공 정된 chip의 형태가 top emitting을 하도록 설계된 일반 적 형태이므로 die bonding을 하는 과정에서 NPSS-LED 에서 광방출량이 증가했던 뒷면 방향으로의 광량이 억 제되었기 때문으로 사료된다. 즉 실장 재료인 Ag에폭시 의 경우 반사율이 flip chip에서 사용하는 95 % 수준에 이르지 못하므로 총 광방출량을 측정하는 본 적분구 측 정에서는 광량이 MPSS-LED와 비슷하게 된 것으로 파 악된다. 따라서 본 연구에서 추구하는 바를 소자단위에 서 패지키 결과로 구형하기 위해서는 고반사막을 형성 한 flip chip형태로 공정이 진행되어야만 함을 시사한다.

    이러한 기판 차원에서의 실험이 LED의 발광에 미시 적으로 어떠한 분포를 가지도록 영향을 미치는 지에 대 해 확인하기 위하여 약 200 nm 정도의 공간분해능을 가 지는 발광현미경을 통해 sub-microscopic luminescence image를 관찰한 결과를 Fig. 6에 나타내었다. 이 관찰 방 법은 흔히 형광현미경으로 알려진 광학여기 및 발광을 이용하여 측정하였다. 간단하게 설명하자면 백생광을 방 출하는 Hg lamp로부터 band pass filter를 이용하여 404.7 nm의 peak energy를 가지는 단색 여기광원을 추출하고 dichroic beam splitter(DM)를 이용하여 시료방향의 대물 렌즈로 집속한 후 시료를 여기시킨다. 여기된 시료는 밴 드갭에 해당하는 빛을 방출하고 이 방출광은 앞선 DM 의 emission 파장대역에 해당되므로 투과하여 검출기(또 는 접안렌즈) 방향으로 향하게 되어 이미지 촬상소자인 CMOS검출기에 발광이미지가 나타나게 되는 원리이다. 먼 저 Fig. 6(a)에서는 어떠한 기판의 패턴도 이루어지지 않 은 상태인 planar sapphire substrate로 우리가 흔히 inhomogeneous broadening이라 부르고 있는 exciton localized현상이 강하게 관찰되고 있어서, 결함주변으로 비 발광 지역이 다수 나타나 dark spot을 형성하고 있는 것 을 알 수 있다. 이러한 발광의 불균질성은 MPSS의 경 우에도 유사하게 나타나는 것을 확인할 수 있다. 6(b) 흥 미로운 점은 6(c)의 NPSS의 경우 관찰된 이미지 상으 로는 매우 균질한 발광이미지가 보이는데 이것에 대한 이유로는 본 실험에서 사용되는 발광파장의 In조성요동 에 의해 발생하는 불균질의 크기가 기판 패터닝 사이즈 와 매우 유사하여 exciton localized현상이 억제되는 것 처럼 보일 수 있다고 생각할 수 있다.5) 이러한 발광의 균질성이 성장 기판 패턴의 크기에 영향을 받는다는 것 은 매우 중요한 자료로써, 향후에 진행해야 할 연구로 써 내부 양자효율을 증대시켰는지에 대한 여부를 확인 해야만 할 것이다. 다른 가능성으로는 기판 패턴크기에 의해 발생하는 불균질 형상의 크기가 200 nm 미만으로 주로 형성되어 관찰하고 있는 시스템의 spatial resolution 이내에 들어감으로써 관찰되고 있지 않을 확률이 있다. 만 일 후자의 경우라면 좀 더 공간분해능이 우수한 NSOM 의 방법으로 이를 관찰해야만 명확하게 발광의 균질성 의 이유를 파악할 수 있을 것이라고 사료된다.6)

    4. 결 론

    본 연구에서는 기판의 패턴크기에 따라, 그 크기가 작 아지고 형상의 최적화가 진행된다면 광방출의 우선 방 향이 뒷면인 기판방향으로 증대될 수 있다는 것을 전산 모사 방법을 통하여 사전 확인하였으며, 이에 대한 결 과를 실제로 제작한 서로 다른 기판 하부의 패턴크기에 따라서 비교하였다. 본 연구 목적을 위해 자체 특수설 계 및 제작한 고분해능 현미경 기반 LIV측정계를 활용 하여 상하부의 방출 광량을 나누어 측정한 것으로 실제 소자 단위에서 그 결과를 확인했으며 실제 chip에서는 기 판 thinning 상태에 따라 기판 반대 방향으로의 광방출 이 강조되어 나타나는 것을 확인하였다. 이러한 광방출 의 기원을 확인하기 위하여 서브 마이크로미터 수준의 공간분해능을 가지는 발광현미경을 통해 각 시료의 미 세 발광이미지를 관찰하였으며, NPSS시료의 경우 타 시 료들에 비하여 매우 균질한 발광 pattern을 가지는 것을 확인할 수 있었다. 그러한 이유로는 기판 pattern 사이 즈와 본 발광파장의 시료에서 발생하는 InGaN층의 불 균질 현상 발생 크기가 기판에 형성된 패턴의 크기와 유 사하여 불균질 현상이 상대적으로 억제되었을 가능성을 제시할 수 있었다.

    본 연구에서 제시한 결과는 기판 패턴의 크기와 형상 을 제어하는 것으로 LED시료로부터의 발광의 방출 방 향을 조절할 수 있고, 이는 향후 활용 잠재력이 큰 flip chip등의 제조에 매우 유용하게 활용될 수 있을 것으로 사료되어 가치 있는 연구라고 판단된다.

    Acknowledgement

    This work was supported by Basic Research Program through the National Research Foundation of Korea(NRF) funded by the Ministry of Education(grant No.1711067590) and Technology Innovation program funded by Ministry of Trade, Industry and Energy(MOTIE) of Korea(grant No.10079634).

    Figure

    MRSK-29-59_F1.gif

    FESEM images of patterned sapphire substrates with (a) plan view of micrometer seized pattern, (b) tilted view of micrometer sized pattern, (c) plan view of nanometer sized pattern, and (d) tilted view of nanometer sized pattern.

    MRSK-29-59_F2.gif

    TEM images of three different patterns of the substrates: (a) planar shape, (b) micrometer hemisphere shape, and (c) nanometer cylindrical shape.

    MRSK-29-59_F3.gif

    Monte-Carlo simulation results of optical emitting direction according to the substrates pattern size and dimensions.

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    (a) High resolution LIV measurement system observing top and bottom side of devices, (b) L-I measurement results for the three kinds of samples regarding its emitting direction performed by system (a), and (c) measured luminescence images taken at the top and bottom side of the devices.

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    Measured optical output power(= radiant flux) for the compared three different substrate dimensions by integrating sphere.

    MRSK-29-59_F6.gif

    High resolution luminescence images for the compared three different substrate dimensions by fluorescent microscope: (a) planar, (b) NPSS, and (c) MPSS.

    Table

    Reference

    1. Y. Naukawa, M. Ichikawa, D. Sanga, M. Sano and T. Mukai, J. Phys. D: Appl. Phys., 43, 354002 (2010).
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    6. A. Kaneta, Y. Kim, M. Funato, Y. Kawakami, Y. Enya, T. Kyono, M. Ueno and T. Nakamura, Appl. Phys. Exp., 5, 102104 (2012).