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ISSN : 1225-0562(Print)
ISSN : 2287-7258(Online)
Korean Journal of Materials Research Vol.28 No.4 pp.247-253
DOI : https://doi.org/10.3740/MRSK.2018.28.4.247

Characteristics of Indium Tin Zinc Oxide Thin Film Transistors with Plastic Substrates

Dae-Gyu Yang, Hyoung-Do Kim, Jong-Heon Kim, Hyun-Suk Kim†
Department of Materials Science and Engineering, Chungnam National University, Daejeon 34134, Korea
Corresponding author E-Mail : khs3297@cnu.ac.kr (H.-S. Kim, Chungnam Nat’l Univ.)
February 21, 2018 April 2, 2018 April 2, 2018

Abstract


We examined the characteristics of indium tin zinc oxide (ITZO) thin film transistors (TFTs) on polyimide (PI) substrates for next-generation flexible display application. In this study, the ITZO TFT was fabricated and analyzed with a SiOx/SiNx gate insulator deposited using plasma enhanced chemical vapor deposition (PECVD) below 350 °C. X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and secondary ion mass spectroscopy (SIMS) results revealed that the oxygen vacancies and impurities such as H, OH and H2O increased at ITZO/gate insulator interface. Our study suggests that the hydrogen related impurities existing in the PI and gate insulator were diffused into the channel during the fabrication process. We demonstrate that these impurities and oxygen vacancies in the ITZO channel/gate insulator may cause degradation of the electrical characteristics and bias stability. Therefore, in order to realize high performance oxide TFTs for flexible displays, it is necessary to develop a buffer layer (e.g., Al2O3) that can sufficiently prevent the diffusion of impurities into the channel.



고분자 기판과 PECVD 절연막에 따른 ITZO 박막 트랜지스터의 특성 분석

양 대규, 김 형도, 김 종헌, 김 현석†
충남대학교 신소재공학과

초록


    Chungnam National University

    © Materials Research Society of Korea. All rights reserved.

    This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

    1. 서 론

    평판 디스플레이 분야에서, 비정질 실리콘(~1 cm2/Vs) 대비 높은 전하 이동도를 가진 In-Ga-Zn-O(> 10 cm2/Vs) 와 같은 비정질 산화물 반도체가 각광받았고, 활발하게 연 구되고 있다. 이러한 산화물 반도체의 적용은 대면적, 고 화질 및 고주사율 등의 AMLCD 및 AMOLED디스플레 이 구현을 가능하게 하였으며, 나아가 차세대 디스플레 이로 각광받고 있는 플렉서블 디바이스의 구현에도 이 를 이용한 많은 연구가 진행되고 있다.1-2)

    플렉서블 디스플레이 구현을 위하여 고분자 기판이 주 로 이용되고 있으며, 이러한 고분자 기판은 rigid 기판과 매우 큰 차이를 보인다. 대표적인 차이 중 하나는 공정 온도이다. 평판 디스플레이의 경우 약 660 °C의 유리전 이온도를 갖는 유리 기판을 사용하여 공정 온도의 범위 가 비교적 넓다. 하지만 플렉서블 디스플레이의 경우 유 연한 특성을 갖는 고분자 기판을 사용하며, 고분자 기 판의 유리전이온도는 약 350 °C로 유리 기판에 비해 낮 다. 따라서 고분자 기판은 rigid 기판 대비 열에 약하고, 고온(Φ 350 °C) 열처리 시 변형이 발생하기 때문에 thermal SiO2와 같은 방법으로 기판 위에 절연막을 증착할 수 없 다. 따라서 PECVD와 같은 공정을 이용해 상대적으로 350 °C 이하의 낮은 온도에서 절연막을 증착해야 한다. 수분과 관련된 불순물 또한 고분자 기판에 자체적으로 많이 함유되어 있는 경우가 많기에, 이를 차단하기 위 해 복잡한 공정이 추가적으로 필요하다.3-4)

    본 연구에서는 서로 다른 적층 구조를 가지는 기판 위 에 직류 스퍼터링(DC sputtering)법을 이용하여 In-Sn- Zn-O(ITZO) 반도체 층과 고주파 스퍼터링(RF Sputtering) 법을 이용하여 ITO 소오스 및 드레인(Source & Drain, S/D)을 각각 증착하여 박막 트랜지스터를 제조하였다. 이 를 이용하여 기판 종류 및 절연막 증착 방법, 적층 구 조 차이 등에 따른 ITZO 박막 트랜지스터의 물리적 특 성과 전기적 특성 변화 등을 분석하고 플렉서블 디스플 레이 적용 가능성을 평가하였다. XPS 분석에서, PECVD (plasma enhanced chemical vapor deposition)를 이용해 절연막을 증착한 유리 및 PI(polyimide) 기판을 사용하 였을 때, thermal SiO2 절연막을 제조한 rigid 기판 대비 ITZO 내 산소 공공의 비율이 증가하는 것을 확인하였 다. 또한 고분자 기판을 이용한 박막 트랜지스터의 전 기적 특성과 안정성이 rigid 기판을 이용한 트랜지스터 에 비해 현저히 떨어지는 것을 확인하였다.

    2. 실험 방법

    고분자 기판과 PECVD 절연막 구조에 따른 ITZO TFT의 특성을 분석하기 위해 세 종류의 device를 제작 하였다. Fig. 1에서 볼 수 있듯이 device A는 thermal SiO2/ P++ - Si(substrate A) 기판을 사용하였으며 device B는 SiOx / SiNx / Cu / Ti / SiOx / Glass(substrate B), device C는 SiOx / SiNx / Cu / Ti / SiOx / PI / Glass(substrate C) 기판을 사용하여 박막트랜지스터(TFT)를 제작하였다. 이 때, 유연한 고분자 기판으로 사용한 PI가 TFT의 특성에 어떤 영향을 미치는지 비교 분석하기 위하여 device B 구조에 추가적으로 도입하였다. device B와 C 구조에서 상부 SiOx / SiNx는 PECVD로 제작한 절연층이며 Cu / Ti는 게이트 전극, 하부 SiOx는 버퍼층이다.

    박막 내 산소의 결합 상태를 분석하기 위해 단파장의 Al Ka X 선 source를 이용한 X선 광전자분광법(XPS) 을 실시하였다. 분석 전 각 박막의 표면 오염을 제거하 기 위해 30초 간 Ar+ 이온 빔으로 sputtering을 실시하 였다. 모든 peak은 표준 결합 에너지가 284.5 eV인 C 1s peak을 이용하여 보정하였다. 또한, 트랜지스터 구조 내 수소 관련 불순물의 분포는 이차 이온 질량 분석 (SIMS)을 이용하여 분석하였다. 6 kV(primary), 4.37 kV (secondary), 5 nA의 Cs+ 이온 빔을 이용하였으며, 래스터 크기는 200 μm × 200 μm, 분석 면적은 63 μm(Φ) 이다.

    다음으로 DC sputtering과 3인치 ITZO 타겟을 이용하 여 채널(channel) 층을 증착하였다. ITZO박막의 조건은 반응 가스인 Ar과 O의 비가 5:5 sccm, DC power는 1.09 W/cm2로 모두 동일하며 RF sputtering을 이용하여 소오 스 및 드레인인 ITO를 증착하여 TFT를 제작하였다. 모 든 TFT의 구조는 bottom gate 구조이며, 쉐도우 마스크 (shadow mask)를 이용하여 패터닝(pattering) 하였다. Table 1에서는 각 device의 구조와 재료를 나타내었다. 또한, PI 기판은 고온에서(Φ 350 °C) 변형을 동반하는 등 열에 취 약한 특성을 가지고 있기 때문에 300 °C에서 열처리를 실시하였다.

    3. 결과 및 고찰

    Fig. 2는 XRD(X-ray diffraction)를 이용하여 각각의 기판 위에 증착된 ITZO 박막의 결정 구조를 분석한 결 과이다. 게이트 전극으로 이용한 Ti와 Cu peak 이외의 peak은 존재하지 않았으며, 따라서 세 종류의 기판 위에 증착된 ITZO 박막은 모두 비정질의 결정 구조를 갖는다.

    AFM(atomic force microscope) 을 이용하여 각 기판 위에 증착된 ITZO 박막의 표면을 분석한 결과를 Fig. 3 과 Table 2에 나타내었다. substrate B와 C는 A에 비해 다층 구조로 이루어져 있으며, substrate B와 C에서 roughness가 A에 비해 상대적으로 높게 측정되었다. Roughness 증가의 원인을 분석하기 위해 PI 층이 포함된 substrate C 기판 위에 ITZO TFT를 증착 하고, FIB(focus ion beam)를 이용하여 시편을 제작하였다. 그 후, TEM (transmission electron microscope)으로 단면을 촬영하였 다. 촬영한 TEM 이미지를 Fig. 4에 도시하였으며, 분석 결과 상대적으로 증가한 roughness는 전극으로 사용한 Cu 층에 의한 것임을 확인하였다.

    세 기판 위에 동일한 조건으로 증착된 ITZO 박막을 XPS(X-ray photoelectron spectroscope)를 통해 화학적 조성비(Table 3)와 O 1s peak spectra(Fig. 5)를 분석하 였다. 이 때, O 1s peak은 두 개의 sub-peak으로 나누 어지며 약 530.8 eV의 결합에너지는 금속과 산소간의 결 합(M-O)을 나타내고 약 532.7 eV의 결합에너지는 산소 공공(Vo)을 나타낸다.5-6) 일반적으로 n-type의 산화물 반 도체에서 산소 공공은 전자를 trap하기 때문에 전기적 특 성의 저하를 초래한다. ITZO 박막 내의 조성비는 기판 에 관계없이 유사한 비율을 가지지만 substrate A에 비 해 substrate B와 C에서 산소 공공의 비가 상대적으로 높아진 것을 확인하였다.

    ITZO 박막 내의 불순물 함량을 분석하기 위하여 SIMS (secondary ion mass spectroscope)를 통해 ITZO 박막 과 절연막 및 계면의 수소 관련 불순물인 H와 OH, H2O 함량을 비교 분석하였다. Fig. 6에서, substrate B와 C에 증착된 ITZO와 절연막 계면 및 절연막 내부에서 substrate A 대비 불순물 함량이 증가하였다. 이는 PECVD 를 이용한 SiOx와 SiNx 절연막이 thermal SiO2 절연막 보다 치밀하지 못하여 불순물이 ITZO 에서 절연막으로 더 쉽게 확산되는 것으로 보인다. 특히 substrate B와 C 를 비교하였을 때, PI가 포함될 경우 ITZO/절연막 계면 과 절연막 내의 수소 관련 불순물 함량이 증가하는 것 을 확인하였다. 이는 PI가 자체적인 수소 관련 불순물을 함유하고 있기 때문이며, 제작 과정 중에 이들이 절연 막 및 계면으로 확산된 것으로 볼 수 있다. 이러한 불 순물은 ITZO channel층 내에서 환원반응을 일으키며 산 소 공공이 증가하여 전자의 trapping으로 인한 이동도 감 소 등 전기적 특성 열화를 야기한다.7-8) Fig. 7은 –20~ 20 V의 게이트 전압(VG)과 10 V(saturation region)와 0.1 V(linear region)의 드레인 전압(VD)에서 측정한 기판에 따른 ITZO TFTs의 transfer curve이며, 추출한 주요 전 기적 특성 수치를 나타내었다. XPS O 1s peak spectra 분석 결과에서 보듯, device B와 C에서 상대적으로 증 가한 산소 공공 sub-peak으로 인하여 전기적 특성 열화 가 발생하였다. 일반적으로 박막 내 산소 공공이 증가 하면 donor 작용으로 인하여 캐리어 농도가 증가하고 전 기전도도가 증가하게 된다. 그러나 산소 공공이 너무 많 을 경우, 전자를 trapping하게 되어 이동도가 감소할 수 있다. 특히 PI를 포함한 device C는 상대적으로 수소 관 련 불순물 함량이 높기 때문에 더 많은 불순물이 ITZO 로 확산되고, 결과적으로 더 많은 산소 공공이 형성되 어 전자를 trapping 함으로써 전기적 특성이 가장 크게 저하되었다.9)

    TFT에 지속적인 스트레스를 가할 경우, 소자의 특성 열화가 발생하고 문턱 전압이 변하는 등 전기적 특성 저 하가 나타난다. 이러한 특성 저하가 클 경우 디스플레 이의 수명이 짧아지게 된다. 따라서 높은 전계 효과 이 동도와 낮은 SS(subthreshold swing) 값을 갖는 TFT의 제조도 중요하지만, 좋은 안정성 또한 중요하다. 본 연 구에서는 NBS(negative bias stress)와 NBIS(negative bias illumination stress), PBS(positive bias stress)신뢰 성을 측정하였다. NBS와 NBIS 측정 시 VG= −20~20 V, VD= −10 V의 전압을 인가하였고, 스트레스 시간은 3600 초이며 광원의 조도는 1500 lux로 설정하였다. PBS에서 인가된 VD는 0.1 V이다. Fig. 8은 NBS와 NBIS, PBS 신뢰성 측정 결과를 나타내었으며 Table 4는 각각의 신 뢰성에 대한 문턱전압 변화를 추출한 값이다. NBS는 반 도체/절연막 계면에서 hole이 trapping되면서 음의 방향 으로 문턱전압이 변화한다고 알려져 있다. NBIS의 경우 인가된 빛에 의해 deep state의 산소공공이 과잉 자유 전 자를 발생시켜 문턱 전압의 변화량을 급격하게 증가하 게 된다. 따라서 문턱 전압이 NBS 대비 더 크게 음의 방향으로 치우치게 된다.10-11) PBS의 경우 NBS, NBIS 와 달리 전자의 trapping을 야기하는 수소 관련 불순물의 영향으로 문턱 전압이 양의 방향으로 이동하게 된다. PI 층이 포함되어 있는 device C의 경우, 불순물 함량이 더 높기 때문에 더 큰 문턱 전압 변화량을 보여준다.12)Table 5

    4. 결 론

    차세대 디스플레이로 각광받고 있는 플렉서블 디스플 레이 적용을 위하여 PI 기판 위에 제조한 ITZO TFT의 특성을 분석하였다. 1000 °C 이상의 고온에서 성장시킨 SiO2는 고온에 취약한 플렉서블 TFT 제작에 적용할 수 없다. 따라서 본 연구에서는 PECVD를 이용하여 350 °C 의 보다 낮은 공정 온도로 SiOx/SiNx 절연막을 증착 하 고 ITZO TFT를 제작하였다. 그 결과 PI 기판 위에 PECVD로 제작한 절연막과 ITZO 계면에서 많은 수소 관련 불순물이 검출되었으며, ITZO channel 층 내에 더 많은 산소 공공이 형성된 것을 확인하였다. 이는 TFT 제 작 과정에서 절연막과 PI에 존재하는 수소 관련 불순물 이 channel 층으로 확산된 것으로 예상된다. ITZO channel 층 및 절연막 계면에 존재하는 불순물과 산소 공공은 TFT의 전기적 특성과 신뢰성 저하의 원인이 될 수 있다. 따라서 고성능의 플렉서블 디스플레이용 산화 물 박막 트랜지스터를 구현하기 위하여, channel 층 내 부로의 불순물 확산을 방지할 수 있는 buffer 막(Al2O3 등)의 개발이 필수적이라고 할 수 있다.

    Acknowledgements

    This work was supported by research fund of Chungnam National University.

    Figure

    MRSK-28-247_F1.gif

    Schematic diagram of ITZO TFTs with various device structure.

    MRSK-28-247_F2.gif

    XRD peaks of the ITZO thin films deposited on various substrates.

    MRSK-28-247_F3.gif

    AFM images and surface roughness measured on the top surface of each substrate. (a) substrate A, (b) substrate B, (c) substrate C, (e) substrate A / ITZO, (f) substrate B / ITZO and (f) substrate C / ITZO.

    MRSK-28-247_F4.gif

    Cross-sectional TEM image of ITZO TFT fabricated on polyimide substrate.

    MRSK-28-247_F5.gif

    XPS O 1s peaks of ITZO thin films with respect to different substrates.

    MRSK-28-247_F6.gif

    Hydrogen-related impurity distribution from ITZO thin films to insulator by SIMS.

    MRSK-28-247_F7.gif

    Transfer characteristics of the ITZO TFTs.

    MRSK-28-247_F8.gif

    Time evolution of the transfer properties under NBS, NBIS and PBS tests of ITZO TFTs with different device type.

    Table

    Experimental conditions of ITZO TFT fabrication with different device structure.

    Surface roughness of each substrate and ITZO-deposited substrates.

    Atomic ratio of the ITZO thin films deposited on each substrate.

    Representative transfer parameters obtained under different ITZO device types.

    ΔVth values under NBS, NBIS and PBS tests of ITZO TFTs with different device structure.

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