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ISSN : 1225-0562(Print)
ISSN : 2287-7258(Online)
Korean Journal of Materials Research Vol.27 No.4 pp.221-228
DOI : https://doi.org/10.3740/MRSK.2017.27.4.221

Characterizations of Thermal Compound Using CuO Particles Grown by Wet Oxidation Method

Dong Woo Lee, Chang Hyun Um, Jae Uk Chu†
Research & Development Institute, Youngyiel Precision Co., Ltd. 13 Beoman-ro 9il, Geumcheon-gu, Seoul 08587, Republic of Korea
Corresponding author Jkchu@youngyiel.co.kr (J .U. Chu, Youngyiel Co., Ltd.)
May 31, 2016 March 14, 2017 March 16, 2017

Abstract

Various morphologies of copper oxide (CuO) have been considered to be of both fundamental and practical importance in the field of electronic materials. In this study, using Cu (0.1 μm and 7 μm) particles, flake-type CuO particles were grown via a wet oxidation method for 5min and 60min at 75 °C. Using the prepared CuO, AlN, and silicone base as reagents, thermal interface material (TIM) compounds were synthesized using a high speed paste mixer. The properties of the thermal compounds prepared using the CuO particles were observed by thermal conductivity and breakdown voltage measurement. Most importantly, the volume of thermal compounds created using CuO particles grown from 0.1 μm Cu particles increased by 192.5% and 125 % depending on the growth time. The composition of CuO was confirmed by X-ray diffraction (XRD) analysis; cross sections of the grown CuO particles were observed using focused ion beam (FIB), field emission scanning electron microscopy (FE-SEM), and energy dispersive analysis by X-ray (EDAX). In addition, the thermal compound dispersion of the Cu and Al elements were observed by X-ray elemental mapping.


습식 산화법으로 성장된 산화구리입자를 이용한 방열 컴파운드 제조 및 특성 연구

이 동우, 엄 창현, 주 제욱†
(주) 영일 프레시젼

초록


    © Materials Research Society of Korea. All rights reserved.

    This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

    1.서 론

    최근 전자 기기 및 부품이 사회적 요구에 따라 경량 화, 고성능, 고집적화 및 소형화되면서 전자 부품의 발 열로 인한 기기의 내부로부터의 발열량이 증가하고 있 어, 효율적으로 열을 방출할 수 있는 재료의 개발이 요 구되고 있다. 고집적 부품에서 발생되는 열은 부품자체 의 수명 및 성능을 단축시킬 뿐만 아니라, 주변 부품 및 전자 기기의 특성 감소로 이어짐에 따라 이러한 열을 효 과적으로 배출하는 부품 및 소자 개발이 중요한 실정이 다. 열 전달 물질 또는 열 방출 물질(thermal interface material: TIM)은 이러한 부품과 부품 사이, 또는 부품 과 냉각 물질 사이에 열 전달의 흐름을 방해하는 공간 을 효율적으로 채움으로써 효과적인 열 방출을 유도하는 물질로 사용된다.1)

    TIM은 적용되는 냉각 기기의 형태와 특성에 따라 시 트(sheet), 패드(pad), 판(plate), 필름(film), 접착제(adhesive) 및 그리스(grease)와 페이스트(paste)를 포함하는 복합물 (compound)의 형태로 제작되며, 휴대용 기기, LED, 디 스플레이 및 태양광 발전기 모듈 등 다양한 전자 기기 의 열 방출 요소로써 사용된다.2-5) Fig. 1의 경우, 일반 적으로 사용되는 전자기기 냉각 시스템에 대한 방열소 재 배열에 대해서 보여주고 있다.6) Fig. 1(a)의 II-TIM 와 IV-TIM 경우, 점착의 특성이 요구되는 반면에, Fig. 1(b)의 II-TIM와 IV-TIM 경우에는 die의 고정을 위해 접 착력을 부여할 수 있는 컴파운드 특성이 요구됨에 따라, 냉각 시스템에 따라 다양한 형태인 TIM이 적용된다.

    TIM에 요구되는 중요한 특성 중 하나는 열원에서 발 생하는 열을 효과적으로 방출시키는 방열 특성이며, 특 성 향상을 위해 내재적인 열전도도가 높은 방열 필러 (filler)가 주로 사용된다. 방열 필러 종류로는 세라믹 계 열의 질화알루미늄(aluminium nitride, AlN), 알루미나 (aluminum oxide, Al2O3), 산화아연(zinc oxide, ZnO), 질 화붕소(boron nitride, BN), 및 탄화규소(silicon carbide, SiC) 등이 있으며, 카본 계열로는 흑연(graphite), 탄소 섬 유(carbon fiber), 탄소 나노 튜브(carbon nanotube, CNT), 그래핀(graphene)등이 사용된다.7-8)

    하지만 세라믹 물질의 경우, 내재적인 열적 특성에 비 해 TIM으로 적용 시 낮은 열전도도 효율로 인해 방열 특성을 높이기 위하여 다량의 충진제가 요구되며, 이러 한 경우 방열 재료의 물리적인 특성변화 및 가격 대비 효율의 감소로 이어진다. 또한 카본 재료는 낮은 함량 으로 높은 열전도도를 얻을 수 있다고는 하나, 공정 과 정에서 카본 재료 특유의 분산성이 떨어져 공정 과정이 어렵고, 고품질의 탄소 나노튜브와 그래핀의 경우 가격 면에서 경쟁력이 떨어지는 단점이 있다.

    이러한 문제 개선방안 중 하나로, Cu입자를 TIM에 적 용하는 연구가 이뤄지고 있다.9-12) Cu의 경우, 400 W/mK 이상 물질 특유의 높은 열전도도 물성을 보이지만, 전 기 전도성 또한 높기 때문에 절연특성을 요구하는 전자 부품의 TIM 물질로써 사용시 제한이 따른다.13) 전기 전 도도가 높은 경우 전자기기의 부품과 부품 사이의 접합 면에서 전류 쇼트와 같은 문제가 발생하여 전자 기기에 치명적인 오류를 발생하게 할 수 있기 때문에 이를 해 결하기 위해 절연특성의 metal oxide (Al2O3, SiO2, 및 TiO2) 충진 및 표면처리를 통하여 충진제의 절연성을 높 여 열적 및 절연 특성을 동시에 향상시키는 연구들이 이 루어 지고 있다.14-15)

    이러한 Cu의 단점을 보완하기 위해 산화물의 형태인 CuO를 방열 필러로 사용된 TIM 재료 물질의 연구가 보 고되고 있으며, Yu연구팀에서는 Cu입자를 disk, block, sphere의 형상으로 산화시켜 TIM에 적용 후 CuO의 성 장 형상에 따른 열전도도 특성 향상에 대한 연구 결과 를 보고하였으며,9) Liu등은 다양한 CuO와 적용되는 용 매의 종류나 형태 등의 변화에 의한 열전도도 향상 방 안에 대한 연구 결과가 발표되고 있지만, 본연의 CuO (~33W/mK)의 방열 특성과 비교하여 상대적으로 효율이 낮아 특성 개선을 위한 연구는 지속적으로 필요한 실정 이다.10-12)

    본 연구에서는 TIM으로 적용되는 CuO의 방열 및 절 연 특성 개선을 위한 서로 다른 크기의 CuO를 간편한 산화물 제조 방법 중 하나인 습식 산화법을16) 이용하여 flake-type의 CuO입자로 성장시켰다. 이러한 입자의 내부 에는 금속 특성을 가지는 Cu입자가 위치하고, 외부는 절 연특성을 지니는 CuO막이 Cu입자를 감싸는 형태를 갖 게 함으로써, CuO의 절연특성을 유지하고, flake-type으 로 성장된 CuO의 형상을 통해 입자간 접촉면적을 증가 시킴으로 방열 특성을 개선하고자 하였다. 이렇게 합성 된 CuO입자를 필러로써, 방열 컴파운드에 적용하여 소 재의 열적 및 전기적 특성을 파악함으로써 본 재료가 전 자부품의 TIM으로서 적합한지 여부를 알아보았다.

    2.실험 방법

    2.1.시약

    산화구리 분말(0.1 μm, Ditto, 99.8 %), 산화구리 분말 (7 μm, Join M, 99.7 %), 질화알루미늄(50 μm, Maruwa, 96 %), 질화알루미늄(15 μm, Toyo aluminium, 99 %), 황 산(Samchun, 95.0 %), 가성소다(YoungJin, 98.0 %), 제3 인산소다(Samchun, 95.0 %), 아염소산나트륨(OCI, 25 %), 실리콘계 용매(Xiameter, PMX-200) 및 분산제(Dow corning) 를 사용하였다.

    2.2.산화구리 분말 제조

    분말의 Cu입자 표면의 산화막을 제거하기 위하여 황 산 4N용액 200 ml에 Cu입자 분말 10 g을 넣고 1분간 교반 후 2차 증류수로 세척을 진행한다. 세척된 Cu입자 분말을 0.2M의 아염소산나트륨, 0.5M 의 제3인산염 및 1M 의 가성소다가 혼합된 용액 500 ml에 넣고 75 °C로 가열한 후 각각 5분 및 60분 동안 교반을 진행한다. 교 반이 완료되면 2차 증류수로 세척을 5회 진행 후 자연 건조 시킨다. 습식 산화를 5분간 진행한 CuO입자는 CuO- 5, 60분간 진행한 CuO입자는 CuO-60으로 기술한다.

    2.3.방열 컴파운드 제조

    제조된 CuO입자를 이용한 방열 컴파운드는 실리콘계 수지 8 g과 방열필러의 1 wt% 분산제와 50 μm와 15 μm 의 질화알루미늄 각각 3:4 wt% 비율로 용기에 넣고 3분 간 교반을 진행하였다. 이때 80 °C에서 12시간 건조한 질 화알루미늄을 사용하였다. 그 후 전처리 된 0.1 μm와 7 μm의 Cu, CuO-5와 CuO-60을 각각 12 wt%를 첨가한 후 고속 페이스트 믹서(ARE-400T, Thinky)를 이용하여 60분간 교반을 진행하였다. 교반 후 기포를 제거하기 위 해서 탈포 과정을 10분간 진행하여 방열 컴파운드를 제 조하였다.

    2.4.X선 회절 분석

    방열 컴파운드의 제작을 위한 0.1 μm와 7 μm의 Cu, CuO-5와 CuO-60의 상 분석을 위해서 X선 회절 분석기 (x-ray diffraction, XRD, New D8-Advance, Brucker- AXS)를 사용하여 측정하였다. X선 회절 데이터는 Cu Kα 선(40 kV, 40 mA)을 측정 시료에 주사하여 2θ 범위 를 5-70°로 초당 0.02° 씩 간격으로 측정을 하였다. 측 정할 샘플은 질소 패킹을 통하여 산화를 방지하였다.

    2.5.전계방사형 주사전자현미경/에너지 분산형 X선 분석

    구리 및 산화구리의 표면 상태 및 형태를 확인하기 위 해서 전계방사형 주사현미경(field emission scanning electron microscope, FE-SEM, SIGMA, Carl Zeiss)을 사용하였고, 에너지 분산형 X선 분석기(energy dispersive analysis by x-ray, EDAX)를 통해 구리와 알루미늄의 입 자 분포를 확인하였다.

    2.6.이온빔 집속장치

    0.1 μm와 7 μm의 CuO-5 및 CuO-60 단면 상태 및 형 태를 확인하기 위해서 이온빔 집속장치(focused ion beam, FIB, Helios 650)을 사용하였다. 집속된 갈륨(gallium, Ga) 이온빔을 샘플에 주사하여 표면부터 천천히 밀링 (milling) 한 후 단면을 확인하였다.

    2.7.열전도도 분석

    제조된 방열 컴파운드의 열적 특성을 측정하기 위해서 열전도도 측정 장비(Thermocon Tester MV100P, Hantech) 를 사용하였다. 직경 25 mm, 두께가 2 mm인 구리 지그 사이에 두께가 0.24 mm와 0.48 mm인 시편을 준비 한 후 미국의 ASTM D547017) 열 평형법을 이용하여 열전 도율을 측정하였다.

    2.8.절연파괴전압 분석

    방열 컴파운드의 절연파괴전압은 오일절연측정기(oil insulation tester, DADA electric, DA-350)를 이용하여 측정하였다. 방열 컴파운드를 전극이 연결된 홀더에 채 우며 이 때 전극의 상단이 방열 컴파운드의 표면보다 20 mm 이하가 되는 지점까지 채운다. 전극 간격은 1.5 mm로 맞춘 후 출력 전압을 점차 상승시켜 절연 파괴 의 유무를 확인한다. 이때 상승속도는 규정속도(KSC 2101: 3000 V/s)를 따른다. 동일 샘플에서 임의로 2개의 시료를 채취하여 각각 5회씩 측정한 뒤, 각 시료의 처 음 값을 제거한 8개 시료 측정값의 평균치를 나타내었다.

    3.실험 결과 및 고찰

    3.1.산화구리 특성 분석

    Cu입자의 산화 반응 정도 확인은 XRD 분석을 통해 서 실시하였다. Fig. 2에서 0.1 μm의 Cu입자 전처리 결 과 소량의 Cu2O (PDF-#:05-0667)가 존재하는 것으로 확 인되었지만 대부분은 Cu입자 상태(PDF-#:85-1326)로 존 재하는 것으로 확인되었다. 5분간 반응에서는 미량의 Cu 입자가 존재하였지만, 대부분 Cu입자들이 산화 반응이 이 뤄졌음을 XRD 패턴을 통해서 확인하였다. 60분 반응에 서는 CuO입자(PDF-#:48-1548)들만 존재하는 것으로 확 인되어 Cu입자가 충분히 산화되어 CuO로 존재하는 것 을 확인하였다. Fig. 3에서 전처리 된 초기 7 μm의 Cu 입자는 산화되지 않는 형태이며, 5분 및 60분 산화 반 응 진행 시 소량의 CuO (PDF-#:80-0076)가 생성됨을 XRD peak를 통해 확인하였고, 대부분은 Cu (PDF-#:04- 0836)입자상태로 남아있음을 확인하였다. 0.1 μm의 Cu입 자는 산화 반응 시간을 5분 이상 유지 할 경우 대부분 CuO로 반응이 이뤄지지만, 7 μm의 Cu입자의 경우에는 산화 반응 시간을 60분간 유지하더라도 완전히 산화되 지 않는 것을 XRD 패턴을 통해 확인하였다.18-19)

    FE-SEM 분석을 통해 flake-type의 CuO가 성장되었음 을 확인하고, 그 이미지를 Fig. 4에 나타내었다. Fig. 4 (a~c)는 0.1 μm의 Cu입자와 성장된 CuO입자에 대한 이 미지로 Fig. 4(a)는 전처리 과정만 진행한 결과물이고, Fig. 4(b), (c)의 경우, 75 °C에서 각각 5분 및 60분간 습식 산화법을 이용하여 CuO로 성장된 것을 보여주고 있다. Fig. 4(b), (c)의 경우, 성장된 CuO입자가 서로 agglomerate되어 있음을 확인하였다. Fig. 4(d~f)는 7 μm 의 Cu입자와 성장된 CuO입자에 대한 이미지로써 Fig. 4(d)는 전처리 과정만 진행하였고, Fig. 4(e)(f)의 경 우, 75 °C에서 각각 5분 및 60분간 습식 산화법을 통하 여 CuO입자를 성장시켰다. Fig. 4(e), (f)에서 7 μm의 Cu에서 성장된CuO입자의 경우, 0.1 μm의 Cu입자에서 성 장된 CuO입자에 비해 뭉침이 적음을 알 수 있었다. 0.1 μm의 Cu입자로 성장된 CuO의 경우, 상대적인 입자 크기, 밀도, 성장 조건 및 형태에 따라서 성장과정에서 쉽게 응집현상이 발생하게 된다.20-21)

    0.1 μm와 7 μm의 Cu입자를 60분간 산화시켜 성장된 CuO입자들의 단면을 FIB를 통해 절단하고, 그 절단된 단 면을 FE-SEM을 통해 관찰하였다. Fig. 5(a)는 0.1 μm 의 Cu입자가 60분의 산화 과정을 통하여 flake-type의 CuO로 성장된 단면 이미지이며, 이를 통해 flaske-type 의 CuO입자가 약 0.4 μm로 성장되었으며, 이렇게 성장 된 CuO입자들은 5~9 μm 이상으로 서로 agglomerate 되 어있는 것을 알 수 있었다. Fig. 5(b)의 경우 7 μm의 Cu입자 주위로 CuO가 둘러싸여 성장하였으며, 약 0.4 μm ~0.9 μm의 CuO로 성장되었음을 알 수 있었다. Flaketype의 CuO 표면 형태는 Fig. 5(c)와 같이 EDAX의 elemental mapping을 통하여 Cu주위로 O 원소가 둘러 싸인 결과를 보임으로써 Cu입자 표면으로 flack-type의 CuO가 성장되었음을 확인하였다. 이는 동일한 조건의 산 화 반응 시간을 부여할 경우, 성장되는 CuO는 일정하 며, 산화 반응에 영향을 주는 온도, 산소 농도 및 pH 등에 의해 성장 정도가 좌우되는 것을 기존 결과를 통 해 확인 할 수 있다.19-23)

    3.2.방열 컴파운드의 열전도도 특성 분석

    Cu 및 CuO입자를 이용하여 제조된 컴파운드의 방열 특성 확인을 위해, 열전도도 분석을 진행하여 열적 특 성을 확인하였다. 복합체의 경우, 열전도도는 주 매트릭 스 내부 사이에 존재하는 방열 필러의 연결 형태, 분산 및 충진 정도 그리고 열 저항 등 다양한 환경에 의해 서 좌우된다.6) Cu와 CuO을 사용하여 제작된 TIM이 방 열소재에 적용되어 열 전도에 영향을 미치는 현상을 Fig. 6을 통해서 나타냈다. Fig. 6(a)에서는 Cu입자 표면이 단 순하여 입자간의 접촉면적에 크게 영향을 미치지 않으 며, 필러 간의 전도에 의해 열이 전달되는 구간은 감소 하게 된다. 하지만 Fig. 6(b)와 같이, flack-type의 CuO 로 성장되면, 구형의 Cu보다 입자간의 접촉면이 증가하 여 열이 전달되는 통로가 많아짐으로써 방열 특성이 향 상될 것으로 기대하였다.9, 18)

    0.1 μm와 7 μm의 Cu입자 산화 시간에 따라서 성장된 CuO입자들을 12 wt%로 동일하게 투입하여 제조된 방열 컴파운드의 열전도도 측정 결과를 Fig. 7에 나타냈다. 0.1 μm의 Cu입자를 시간에 따라 성장된 CuO 방열 컴 파운드 열전도도의 경우, 산화시킨 시간에 따라 열전도 도가 각각 0.975 W/mK, 1.118 W/mK, 및 1.877 W/mK 로 측정되었다. 산화시킨 시간에 따라 성장된 CuO의 특 이한 형상이 입자 간의 접촉점을 증가시킴으로 초기값 대비 192.5 %의 열전도도 특성 향상에 기여한 것으로 확 인된다. 7 μm의 Cu입자를 시간에 따라 성장시킨 CuO 입자를 사용하여 제조한 방열 컴파운드 열전도도의 경 우, 산화시킨 시간에 따라 열전도도가 각각 0.660 W/mK, 1.365 W/mK, 및 1.372 W/mK로 측정되었다. 7 μm의 Cu 입자는 대부분 표면 변화가 적어 입자간 접촉면이 적은 반면, CuO입자들은 flake-type으로 성장됨에 따라 CuO 입자간 접촉점 증가에 영향을 미치기 때문에 열전도도가 향상된 것으로 보인다. 하지만 7 μm의 CuO-5와 CuO-60 의 열전도도가 거의 차이가 없는 것은 Fig. 3의 XRD패 턴에서 보듯이 성장된 CuO의 비율이 거의 동일하여 7 μm의 Cu경우에는 성장된 CuO의 영향에 의한 열적 특 성은 비슷하다고 볼 수 있다. 이러한 결과는 Yu연구팀 에서 보고한 Cu입자를 disk, block, sphere의 형태로 산 화시켜 TIM에 적용 후 방열 특성을 측정한 결과(0.283 W/mK)에 비해 열전도도 특성이 향상되어 flake-type의 CuO가 방열 필러로 효과적으로 적용 될 수 있다고 판 단된다.6, 9)

    3.3.방열 컴파운드의 절연파괴전압 특성 분석

    전자기기에는 다양한 특성의 TIM이 사용되는데, 전자 기기 내에서 쇼트를 일으킬 수 있는 구조에서는 필연적 으로 절연성이 요구된다.13-15) 금속 특성의 높은 전기전 도도를 가지는 Cu입자의 절연성을 높이기 위해서 CuO 입자를 이용하여 방열 컴파운드를 제조 후, 절연파괴전 압을 측정하였고, 그에 따른 절연 특성 결과를 Fig. 8에 나타내었다.

    0.1 μm의 Cu입자로 제조된 컴파운드 절연 전압의 경 우 3.2 kV 절연파괴전압을 보이고, 5분 및 60분으로 CuO 입자들로 제조된 방열 컴파운드의 절연파괴전압은 각각 4.3 kV 및 4 kV로 측정됨에 따라 CuO입자로 만든 방열 컴파운드의 절연파괴전압이 증가한 것을 확인 할 수 있 다. 7 μm의 Cu입자로 제조된 컴파운드 절연 전압의 경 우 3.4 kV 절연파괴전압을 보이고, 5분 및 60분으로 산 화시킨 CuO입자들로 만든 방열 컴파운드의 절연파괴전 압은 4 kV로 측정되었다. 이는 Cu입자대비 17.6 % 증가 된 값으로 CuO가 Cu 대비 상대적으로 높은 절연특성 을 보임을 알 수 있다.23-24) 5분 및 60분으로 성장된 CuO입자로 제조된 방열 컴파운드의 절연파괴전압이 비 슷한 이유는 앞서 XRD와 FE-SEM으로 분석된 결과와 연관되어 CuO성장 두께가 산화시간에 따라 변화가 적 으며, 이로 인해 CuO에 의한 절연특성도 비슷한 경향 으로 나타나는 것으로 파악된다.

    Fig. 9는 7 μm의 Cu입자와 이를 각각 5분, 60분으로 산화시킨 CuO입자를 이용하여 제조한 방열 컴파운드의 FE-SEM 이미지와 원소분포를 나타낸다. Fig 9(b), (e), (h)에서의 Cu 원소들의 분포를 비교해보면 Fig. 9(b) 경 우, Cu입자만으로 구성된 재료에서 각각의 Cu입자는 서 로 입자 표면 간의 접촉점이 떨어져 위치하고 있는 반 면에, Fig. 9(e), (h)에서 보듯이 flake-type의 CuO가 성 장된 방열 컴파운드의 Cu입자들은 Fig. 9(b)에 비해 좀 더 응집되었기 때문에 접촉면적이 증가되는 것을 mapping 을 통해 확인 할 수 있다. 이는 CuO가 성장할 때, CuO 표면에부터 agglomerate이 시작되고, 이는 방열 컴파운드 제조 과정 중 필러 간 응집의 원인을 제공함으로써, 필 러 간의 접촉점을 증가시킨다. 이러한 필러 간의 응집 으로 인한 분포가 열적 특성의 증가와 절연 특성에 영 향을 미치는 것으로 보인다.21-22, 24) Fig. 10에서는 0.1 μm 의 Cu입자와 이를 각각 5분, 60분으로 산화시킨 CuO 입자를 이용하여 제조된 방열 컴파운드 FE-SEM 이미지 와 원소분포를 나타낸다. 0.1 μm와 7 μm CuO입자로 제 조된 방열 컴파운드 열전도도 측정을 비교해 본 결과, 0.1 μm의 CuO으로 제조된 방열 컴파운드의 약 25 % 향 상된 열전도도 결과값을 보이는 것으로 확인되었다. 이 는 0.1 μm의 Cu입자에서 산화 반응이 진행되면서 서로 aggregate 되어 CuO입자끼리의 접촉면적이 증가하고, 증 가된 접촉면적으로 인해 입자 크기가 또한 5~9 μm로 응 집되어 성장됨에 따라 열 전도를 촉진시키는 접합면이 증가되었다. 또한 Fig. 9(h)와 Fig. 10(h)에서 확인할 수 있듯이 0.1 μm의 Cu입자에서 성장된 CuO가 제조된 방 열 컴파운드 내에서 상대적으로 고른 분산도를 관찰 할 수 있으며, 이는 열전도도 특성에 영향을 미치는 분산 정도가 7 μm의 Cu입자에서 성장된 CuO입자보다 좋다는 것을 알 수 있다.6, 25)

    4.결 론

    Cu입자를 습식 산화법을 이용하여 75 °C에서 산화시간 을 조절하여 CuO입자를 성장시켰다. 성장된 CuO표면은 flake-type을 이루고 있으며 방열재료 합성 시 서로 연 결되어 agglomerate된 구조를 이루는 것을 확인 할 수 있었다. CuO입자간의 표면 형태로 인해 CuO간의 접촉 면적이 증가하여 상호 연결된 구조로 이뤄지고 이는 열 전도도 및 절연 특성 향상에 영향을 미치는 것을 확인 할 수 있었다. 특히 0.1 μm 직경을 가진 Cu입자를 60 분간 산화과정을 통해 flake-type으로 성장시킨 CuO입자 를 적용한 방열 컴파운드의 경우, 1.877 W/mK의 열전 도도 특성을 보임으로 향후 TIM으로 적용 가능성을 확 인하였으며, 0.1 μm Cu입자로 제조된 방열 컴파운드 보 다 절연 특성 또한 증가함을 절연파괴전압 분석을 통해 확인 할 수 있었다. 본 연구를 기초로 향후 Cu입자 크 기와 성장된 CuO의 표면 모양을 세밀히 조절하여 TIM 에 적용 가능한 방열 필러 개발을 위해 지속적인 연구 를 수행할 것이다.

    Acknowledgement

    This work was supported by “The Technology Innovation Industrial Program” (10051977, 30 W/mK Super Thermal Nanoceramic Adhesive Material For Fuel Efficiency of EV/HEV) funded by the Ministry of Trade, Industry & Energy (MI, Korea).

    Figure

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    Schematic illustrations of the two thermal architectures. (a) Architecture I, typically used in laptop applications. (b) Architecture II, typically used in desktop and server applications. (I-heat sink; II-TIM; III-IHS; IV-TIM; V-die; VI-underfill; VII- package substrate.6)

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    XRD patterns of the Cu and CuO (0.1 μm) particles at 75 °C for 5min and 60min (☆: Cu; □: Cu2O; ○: CuO).

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    XRD patterns of the Cu and CuO (7 μm) particles at 75 °C for 5min and 60min (☆: Cu; ○: CuO).

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    FE-SEM images of Cu and CuO particles ((a~c): 0.1 μm and (d~f): 7 μm) for no oxidation((a), (d)), 5min((b), (e)) and 60min((c), (f)) oxidations.

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    FE-SEM images of CuO particles ((a): 0.1 μm, (b): 7 μm and (c) elemental mapping).

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    Schematic representations of two surfaces in contact and heat flow across the thermal interface materials. (a) thermal compound of Cu particles. (b) thermal compound of CuO particles.

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    Thermal conductivities of thermal compounds.

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    Breakdown voltages of thermal compounds.

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    FE-SEM images and elemental mapping of Cu and CuO (7 μm) particles (no oxidation: (a~c); 5min oxidation: (d~f); 60min oxidation: (g~i)).

    MRSK-27-4-221_F10.gif

    FE-SEM images and elemental mapping of Cu and CuO (0.1 μm) particles (no oxidation: (a~c); 5min oxidation: (d~f); 60min oxidation: (g~i)).

    Table

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